自石墨烯发现以来,二维材料因表现出独特性能一直受到了科研工作者的广泛关注。以维度作为材料的基本参数,一系列类石墨烯材料被研究并应用于相关利益行业。类石墨烯碳氮化合物（C₃N₄和C₄N₃）作为在光电子领域研究较多的半导体材料,最近在实验中被合成出来。半金属（half-metal）性质的C₄N₃由于其特殊的能带结构因此具有很多比较优越的性能,尤其适合作为自旋注入材料。通过对两种材料的压缩理论计算,了解材料电子结构的变化,可以为实验和应用提供一些理论认知。利用密度泛函理论,我们对类石墨烯半金属材料C₄N₃ （g-C₄N₃）进行双轴压缩,从而对其电子结构的多样性进行研究。计算结果表明,在应变小于-2%时,g-C₄N₃保留其原有的铁磁半金属性质,但半金属带隙随压缩增大而减小；当应变增强到-3%至-5%时,g-C₄N₃直接转化为非磁性的金属；若继续进行压缩,g-C₄N₃将变成非磁性半导体,且材料带隙会由间接带隙向直接带隙转变,直接带隙约为1.6eV。基于这一理论研究,我们认为g-C₄N₃在自旋电子学和光伏领域存在广泛的应用前景。在对g-C₄N₃进行调查研究时,我们发现它可由C取代类石墨烯材料C₃N₄（g-C₃N₄）上N原子获得,基态的g-C₃N₄属于半导体,且也已经可以通过实验制备出来。g-C₃N₄是一种高效的催化剂,常被用于工业中的光裂解水制氢,其2.7 eV的直接带隙对可见光吸收有一定响应。因此我们也对g-C₃N₄材料进行了一系列压缩应变的研究,希望可以找到与g-C₄N₃类似的性质。理论的计算结果表明g-C₃N₄在基态是非磁性,且通过对材料采用双轴压缩,材料始终保持非磁半导体性质,只是半导体带隙随压缩增加而减小。新型能源的开发和利用一直是科学研究的热门,其中又以氢能的存储研究最多。类比于石墨烯的储氢研究,我们发现g-C₃N₄在一定程度上比石墨烯储氢更具优势,如：对于金属的吸附能比较高,结构的孔径比较大,氢气的吸附能和吸附密度也有所提高等。因此对g-C₃N₄这种新型储氢材料,我们进行了一系列理论研究,并对储氢性能的优劣进行讨论。通过对g-C₄N₃的双轴压缩,我们得出了材料结构和电子性质随压缩的变化关系。对g-C₃N₄压缩和储氢性能的研究,我们预期了一种高效的储氢材料。结论如下：（1）基态的g-C₄N₃具有室温铁磁半金属性质,且能够在500 K温度下保持稳定结构和磁性,对g-C₄N₃在不同程度下双轴压缩,我们发现材料磁性由铁磁态向非磁态转变。（2）g-C₄N₃的能带结构随压缩而变化,由半金属到金属相,后再由间接带隙转变为直接带隙。（3）对g-C₃N₄双轴压缩,材料始终保持非磁性,但半导体带隙减小。（4）双面吸附金属Li原子的g-C₃N₄,储氢质量分数达9.2 wt%,超过美国能源部近期对于新型储氢材料的要求。