近年来,非线性光学材料已经被广泛地应用在激光、通信等领域,寻找或设计出具有优异的非线性光学性质的新材料已成为实验和理论研究的最终目标。螺旋石墨烯纳米带作为一种特殊的材料,同时具有单层石墨烯和多层石墨烯的结构特征,存在特殊的层间电子耦合作用,这种独特的几何结构和电子特性,使其广泛应用于光学和化学领域。本论文中将薁结构引入到螺旋石墨烯纳米带中,由于薁单元本身具有极性,而且薁结构的引入破坏了螺旋石墨烯纳米带的中心对称性,从而显著增强了螺旋石墨烯纳米带的第一超极化率,使螺旋石墨烯纳米带成为潜在的非线性光学材料。具体内容如下:基于密度泛函理论和半经验方法结合态求和(SOS)模型计算在不同的应力下、不同的螺旋长度下,薁缺陷螺旋石墨烯纳米带电子光谱、非线性光学性质等的变化特征。结果表明,在不同的应力下,结构的电子光谱,偶极子,非线性光学性质只有微小的变化。随着螺旋长度的增加,电子光谱的主要吸收峰整体发生红移,偶极基本上呈线性增长趋势,除了九个单元拉伸结构的静态第一超极化率与八个单元拉伸结构的静态第一超极化率基本相等外,结构的静态第一超极化率随着螺旋长度的增加也明显呈增加的趋势。从二维二阶非线性光学谱图可以明显看到在外场下薁缺陷螺旋石墨烯纳米带显示出非常强的二阶非线性光学响应,特别是在约600.0 nm的可见光区域内。通过对九个单元螺旋石墨烯纳米带结构的详细研究表明,薁缺陷的引入导致螺旋石墨烯纳米带的电荷分布发生明显的极化,薁缺陷螺旋结构的最高占据轨道基本上位于五元环的末端,而最低空轨道基本上位于七元环末端,这使得螺旋石墨烯纳米带成为极性材料,二阶非线性光学响应显著提高。在螺旋石墨烯纳米带结构中层间π电子的重叠打开了新的电荷传输通道,然而外部压力的改变会使这种结构的层间π电子重叠的程度发生变化。研究表明,对于九个单元薁缺陷螺旋石墨烯纳米带结构而言,在压缩到3.52(?)时,可以明显地看到很强的层间π电子重叠,当结构被拉伸到4.27(?)时,这种层间的π电子重叠已经基本消失。因此,可以通过调整螺旋石墨烯纳米带的层间距,进而实现其对电子的输运性质的调节。综上,薁结构的引入能够有效的提高螺旋石墨烯纳米带的二阶非线性光学响应,从而对新型非线性光学材料的设计提供一定的指导。