【摘 要】
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能源危机与环境危机是21世纪人类面临的两大重要挑战。利用光催化转化CO2为碳氢化合物的技术,不仅可以减少大气中CO2的含量,还可以将太阳能转化为太阳能燃料。近年来,新型催
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能源危机与环境危机是21世纪人类面临的两大重要挑战。利用光催化转化CO2为碳氢化合物的技术,不仅可以减少大气中CO2的含量,还可以将太阳能转化为太阳能燃料。近年来,新型催化剂体系的开发是该课题研究的热点,而反应条件的优化以及新型反应器的研发相对较少。现阶段研究所使用的光源多为模拟光源,少用自然光源,光强均较弱,限制了反应速率的提高。聚光技术的引入可以提高催化剂单位面积上的光强,提升反应速率。本文以TiO2等金属氧化物以及g-C3N4为催化剂,考察其在聚光及前处理的条件下光催化还原CO2的性能。同时,因模拟光源只含有特定波长的光,故此尝试在自然光条件下,构建一种反射式聚光太阳能反应器系统。得到如下结果:(1)以高压氙灯作为模拟光源,利用菲涅耳透镜提高催化剂单位面积上光强度,同时在光催化反应前对TiO2催化剂进行前处理。两者作用的叠加,使得CH4的产率从0.70μmol·g-1·h-1增加至28.49μmol·g-1·h-1。同时,6 h后产率没有出现下降趋势,说明催化剂在活化后性能保持稳定。(2)对g-C3N4催化剂进行了光活化处理。紫外-可见光谱和光致发光光谱表征结果证明,光活化可以改善催化剂的表面性质,并增强光吸收能力和电子复合(和生成)行为,从而提高光催化还原CO2的效率。在特定的氧化气氛(N2:O2=4:1)、光照强度和时间条件下,CH4产量达到约4.34μmol·g-1·h-1,约为未活化的g-C3N4在常光下光催化还原效率的20倍。光活化通过改变催化剂的表面氧化状态,从而可有效改善催化剂的性能。(3)基于光反射的原理构建了一种反射式聚光太阳能反应器系统,在真实太阳光下进行光催化还原CO2反应。该系统不仅使光作用于光还原过程中,而且利用聚光产生热,光和热耦合共同提高光催化的效率。
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