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臭氧具有杀菌和氧化有机物的作用,被广泛地应用于饮用水处理中。如果水中含有溴离子(Br-),在臭氧氧化过程中会生成溴酸根(BrO3-)。Br03是一种具有潜在致癌性的臭氧化副产物。多相催化臭氧化技术可以强化对单独臭氧化难去除的有机物的能力,选择合适的催化剂,可以在臭氧氧化过程中削减Br03生成势。本论文在实验室中合成了不同Si/Ce比(200、100、66和30)的骨架含铈(Ce)的介孔分子筛MCM-48,研究了它们在含Br水臭氧氧化过程中对BrO3生成势的削减作用。合成的催化剂通过X射线衍射(XRD)、氮气(N2)吸附-解吸、X射线光电子能谱(XP8),零电荷点(pHpzc)等手段进行了表征。在合成的催化剂中,Si/Ce比为66的MCM-48(Ce-MCM-48(66))可以最有效地削减Br03生成势(>90%),同时可以强化臭氧氧化去除水中具有代表性的难去除农药——莠去津(atrazme)还。另外,Ce-MCM-48(66)在半连续实验中显示出了良好的持续削减BrO3生成势的效能。溶液pH值在5.5~9.5范围内,Ce-MCM-48(66)催化臭氧化(03/Ce-MCM-48(66))对Br03生成势的削减率保持较高水平。
关于无机溴吸附、溴元素平衡、臭氧衰减的进一步研究揭示了Os/Ce-MCM-48(66)相对于单独臭氧氧化削减Br03生成势的机理。结果显示Ce-MCM-48(66)对Br03,Br和HOBr/OBr没有明显的吸附。相对于单独臭氧氧化,在03/Ce-MCM-48(66)加速了臭氧(03)分解,抑制了分子03氧化Br生成次溴酸/次溴酸跟(HOBr/OBr)。Ce-MCM-48(66)削减BrO3生成势的另一个原因可能是其在臭氧氧化过程中降低了生成的H202的生成浓度。