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等离子体的应用涉及物理、化学、工程等各个领域,长期以来一直是众多理论和实验研究的课题。介质阻挡放电是产生低温等离子体的重要来源,在臭氧的合成、紫外光源产生(10-400nm)和高功率CO2激光器的激励电源制造以及环境保护等方面有着重要的应用,但等离子体在这些应用方面的具体化学行为还不是很清楚。鉴于此,很多科研小组都在研究介质阻挡放电的中间体,有朗缪尔探针法、原位光谱诊断法和质谱法。原位光谱诊断只能适合一些小分子和自由基,如NO、CO、OH、CH3等,对于具有较大布居函数和较小转动常数的大分子而言,此时的光谱峰相互重叠变得毫无规则,很难定量地测量和定性分析。质谱法主要是利用合理的电离方式将中性物质电离,电离后的离子再用质谱仪进行检测,常用的质谱仪有四级杆质谱仪(quadrupole mass spectrometer, QMS)和飞行时间质谱仪(time-of-flightmass spectrometer, TOFMS),电离方式主要是激光电离,但限于波长不能连续可调,只能检测部分中性产物。本文结合同步辐射光源和分子束质谱技术研究乙醇和正/异丙醇的介质阻挡放电产生的等离子体成分,获得了所有中性分子和自由基的化学结构,实验结果可以为它们理论研究提供一定的参考价值,对于新型燃料电池原材料的开发也有一定的指导作用。内容分为四章: 一.第一章详细介绍了有关等离子体和介质阻挡放电的基本概念和相关性质,主要包括: 1、首先介绍等离子体的定义、电离度和温度的概念,并对等离子体进行分类,即高温等离子体和低温等离子体。对产生等离子体的途径做了简要的概括,接着阐述等离子体化学的诊断方法,比较了传统光谱法和质谱法,最后详细介绍了低温等离子体的广泛应用前景。 2、简单描述了介质阻挡放电的概念,给出几种常用放电管构型。对介质阻挡放电的物理过程给出一般的解释,最后列出了其在工业和日常生活中的应用。 二.第二章详细介绍了真空紫外同步辐射光电离研究等离子体化学的实验装置。其中介绍了同步辐射光源的主要特点及其在应用研究领域所体现的优越性,国家同步辐射实验室光束线的构造和有关指标和参数。详细介绍了分子束和反射式飞行时间质谱的结构和原理,最后详细介绍了本实验装置和光电离信号的探测。 三.第三章介绍了真空紫外(VUV)单光子电离和分子束质谱技术探测乙醇介质阻挡放电产生的中性成分。通过扫描光电离效率谱,得到这些中性物质的电离阈值,结合文献中获得的电离能,这样就可以判断中性分子和自由基的具体化学结构,同时由光电离效率曲线中的不同电离阈值,分辨了中间物的同分异构体。 四.第四章介绍了VUV单光子电离和分子束质谱技术探测正丙醇和异丙醇介质阻挡放电产生中性物质的实验结果。针对正丙醇和异丙醇的不同化学结构,对它们的不同产物做了简单的分析,如正丙醇放电产物中质量数44对应的物质是乙烯醇,质量数58对应的物质是丙烯醇和丙醛,而在异丙醇中,44对应的物质是乙烯醇和乙醛,58对应的物质是丙烯醇和丙酮。