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我国城市大气细颗粒物的污染已经成为了当前重大的公共卫生问题之一。而多环芳烃作为大气环境中一类重要的有毒有机物,极易吸附在粒径较小的大气细颗粒物上,严重危害到了人体健康。江苏省位于长三角地区的核心区域,人口密集,大气细颗粒物(PM2.5)的污染相对比较严重,而苏南和苏北地区由于地理位置、经济发展、气象因素等条件的不同,不同城市的大气细颗粒物以及大气细颗粒物中的多环芳烃(PAHs)的污染特征也会有所差异。为此,我们开展了如下研究:(1)对苏南苏北五市不同季节的PM2.5的浓度进行对比分析;(2)对PM2.5中PAHs的时空分布特征进行分析;(3)对苏南苏北地区五市不同季节PM2.5中不同环数PAHs的分布特征进行分析;(4)对苏南苏北地区五市PM2.5中PAHs的污染来源进行初步解析;(5)对苏南苏北地区五市不同季节PM2.5中PAHs进行健康风险评估。目的了解江苏省苏南和苏北地区PM2.5以及PM2.5中PAHs的污染特征及其差异,进一步探究两地区PAHs的来源差异以及健康风险,为苏南和苏北地区当地政府制定有针对性的大气污染防控措施提供依据。方法本研究对江苏省苏南和苏北地区共五个城市(苏南A、苏南B、苏北A、苏北B、苏北C)进行环境PM2.5样品的采集,并同时收集各采样点的PM2.5数据。整个采样期间共收集了2017年12月-2019年8月间共21个月的PM2.5样品,采用效率较高的超声法提取样品中的PAHs,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS/MS)对其中的PAHs进行了定量分析。对比了苏南、苏北地区不同季节PM2.5以及PM2.5中PAHs的污染特征,着重分析了PAHs的时空分布特征以及不同环数PAHs的分布特征,并结合检测结果对五个城市PM2.5中的PAHs进行来源解析和健康风险评估。结果一、江苏省五市PM2.5的浓度水平从地区分布来看,苏北三市PM2.5的污染程度要高于苏南两市。与《环境空气质量标准(GB3095-2012)》24小时平均浓度二级限值相比,苏北B市超标率最高,最低的为苏南A市。从季节分布来看,PM2.5浓度呈现出明显的季节变化特征,表现为冬季高,夏季低。PM2.5月均浓度最高为1月,最低的月份主要分布于7-8月。二、江苏省五市PM2.5中PAHs的时空变化从地区分布来看,五市2018年PM2.5中ΣPAHs的年平均值从大到小排列依次为苏北A市(13.83ng/m3)、苏北C市(13.19ng/m3)、苏北B市(10.76ng/m3)、苏南A市(5.94ng/m3)、苏南B市(4.52ng/m3)。总体来说,苏北地区大气PAHs的污染要高于苏南地区。2019年春季五市PM2.5中季均PAHs呈现出类似的现象,夏季则不明显。从季节分布来看,江苏五市PM2.5中PAHs呈现出季节性变化特征,即冬季最高,夏季最低。三、江苏省五市PM2.5中不同单体PAHs的成分谱特征苏南A市、苏南B市16种PAHs单体中BbF、BghiP、Icd P占明显优势,这表明苏南A市和苏南B市受机动车尾气污染的影响相对较大。而苏北C市Pyr、Flt、Ba A占明显优势,这表明苏北C市受燃煤源影响较大。苏北A市和苏北B市则同时受两者影响。四、江苏省五市PM2.5中不同环数PAHs的分布特征2018年五市除苏北C市外,其余四市全年PAHs主要以5环、6环为主,冬季4环PAHs的占比稍高于其他三季。苏北C市四季则呈现出富4环的特征。五、江苏省五市PM2.5中PAHs的来源解析江苏省五市PAHs均主要来自于燃烧源。苏南A市主要为柴油车尾气和煤炭、生物质燃烧源;苏南B市为柴油车尾气、石油燃烧源;苏北A市为柴油车尾气和煤炭、生物质燃烧源;苏北B市为柴油车尾气和煤炭、生物质燃烧源;苏北C市PAHs的来源主要为汽油车尾气和煤炭、生物质燃烧源;此外,除苏南B市外,其余四市PAHs的来源还呈现出一定的季节性特征,即冬春两季存在着不同程度的煤炭和生物质燃烧污染,而夏秋两季则主要为石油燃烧源。六、江苏省五市PM2.5中PAHs的健康风险评估(1)五个城市PAHs的TEQ呈现出冬季高,夏季低的特征。从地区分布来看,五个城市全年的TEQ表现为:苏北B市(3.26ng/m3)>苏北A市(3.11ng/m3)>苏南A市(1.41ng/m3)>苏北C市(0.68ng/m3)>苏南B市(0.62ng/m3)。(2)2018年五市全年成人PAHs日均暴露水平由高到低依次为:苏北B市(9.99×10-6mg/(kg·d))、苏北A市(7.52×10-6mg/(kg·d))、苏南A市(3.42×10-6mg/(kg·d))、苏北C市(1.93×10-6mg/(kg·d))、苏南B市(1.60×10-6mg/(kg·d))。(3)2018年全年苏北B市成人暴露大气PM2.5中PAHs的终身致癌超额危险度最高,为3.10×10-5;苏北A市的终身致癌危险度为2.33×10-5,苏南A市的终身致癌危险度为1.06×10-5,苏北C市的终身致癌危险度为5.99×10-6,苏南B市的终身致癌危险度为4.95×10-6。五市终身致癌超额危险度均超过1.0×10-6,表明存在着一定的潜在致癌风险。(4)2018年全年五市成人因呼吸暴露PAHs所造成的全年预期寿命损失从高到低依次为苏北B市(192.52min)、苏北A市(144.91min)、苏南A市(65.78min)、苏北C市(37.24min)、苏南B市(30.75min)。结论(1)江苏省苏北三市PM2.5以及PM2.5中的PAHs的污染程度均要高于苏南两市。此外,五市PM2.5以及PM2.5中的PAHs均具有明显的季节性变化特征,即冬季污染最高,夏季污染最低。五市PAHs的来源主要为燃煤源和机动车尾气排放。(2)2018年江苏省五市大气PM2.5中PAHs对五市的成年居民健康存在着一定的风险,尤其是苏北A市和苏北B市,应引起重视。