论文部分内容阅读
摘要本研究以改性后的天然海泡石作载体,Cu为活性组分,制备Cu/Sep催化剂,考察其催化氧化CO和选择催化还原NOx的性能,及稀土元素La、Sm、Ce和Pr的负载种类、负载量、制备方法、制备条件等对Cu/Sep催化剂性能的影响。分别使用气相色谱和氮氧化物分析仪对催化剂进行活性评价,另外运用XRD、SEM、BET、XPS和TGA等方法对制备的催化剂进行表征,探讨稀土元素对Cu/Sep催化剂性能的影响。实验结果表明:以酸改性后的海泡石为载体负载活性组分Cu制备的催化剂在180℃左右能将浓度为2.94%的CO完全转化为CO2;分别在Cu/Sep上负载0.5～5%的La、Sm、Ce、Pr稀土助剂后,催化剂对CO催化氧化的活性有一定的影响,但影响并不明显。Cu/Sep对NOx有一定的选择催化还原效果,在310℃左右,NOx的最高转化率为17%左右。Cu/Sep用于NOx选择催化还原时,添加稀土元素作助剂,是十分必要的,在Cu/Sep上添加1%～5%的稀土助剂后,催化活性有明显提高,NOx的最高转化率能提高20%～50%。其中以加入Ce相对最好,其负载量2%相对最佳;采用混合稀土时,以同时加入Ce和La为好,其负载顺序为先负载Ce后负载La,负载量Ce:La为5:1时能使NOx的最高转化率达到28%。与用CO作还原剂相比,以C3H6为还原剂时Cu/Sep催化剂的活性温度相对较低,活性温度能降低约90℃,同时NOx的转化率相对较高,转化率能提高50%左右,因此,在本实验条件下,Cu/Sep用于NOx选择催化还原时, C3H6是较为适宜的还原剂。XRD分析表明,稀土助剂负载在Cu/Sep上,稀土的存在形态分别为La2O3、Sm2O3、CeO2和PrO2;BET结果显示,使用盐酸和硝酸改性,对海泡石载体的比表面积和孔径分布影响不大;SEM结果显示负载稀土后的Cu/Sep上粒状物团聚现象明显减少,分散也较均匀,表明稀土对活性组分在Cu/Sep上起到了良好的分散作用;XPS的分析结果表明,Cu/Sep中添加稀土元素Ce后,Cu2p3电子结合能明显降低,说明添加稀土后能导致表面还原态Cu物种增加,使得催化剂反应活性增强。本研究对于丰富催化NOx和CO的研究提供新的素材,也为Cu/Sep类催化剂添加稀土助剂研究能提供技术借鉴。