NO2杂质对微生物介导的CO2-咸水-砂岩反应体系的影响研究

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随着化石能源的开发与使用,大气中CO2浓度逐渐增高,因此全球温室效应愈加凸显。在碳减排技术中,CO2深部咸水层封存因具备较大的封存空间、较高的封存安全性而被视为具有潜力的技术之一。重油加工、热电厂燃烧后捕集的CO2中含有一定量NOx,其酸性、氧化性势必影响CO2咸水层封存中的生物地球化学作用。因此,论文以我国鄂尔多斯盆地建立的CO2咸水层封存示范工程实际场地为研究对象,在55°C、15 Mpa下通过150天高压反应釜模拟实验,开展了0.1%NO2杂质对微生物介导的CO2-咸水-砂岩反应体系的影响研究。论文首先通过16S rRNA高通量测序和qPCR技术进行了0.1%NO2共注入对微生物群落的影响研究。本次高压反应釜模拟实验结果表明:(1)0.1%NO2共注入后由于前期更低的pH使生物量、生物多样性低于纯CO2注入组。但通过长石、粘土矿物的快速溶蚀可在较短时期内弱化0.1%NO2共注入对中后期pH的影响,且更高浓度的NO3-、Fe3+可作为终端电子受体强化生物代谢,促使生物量、生物多样性逐渐高于纯CO2注入组。(2)0.1%NO2共注入对pH、NO3-、Fe3+浓度等的改变不足以影响30天后菌落中优势菌门、属类别,但会造成门、属的丰度出现差异。NO2-CO2、CO2注入后均以Firmicutes、Proteobacteria为优势菌门;前期均以耐酸、耐盐菌属(Burkholderia、Sphingomonas、Brevundimonas、Caulobacter、Stenotrophomonas)为优势菌属;中期均以产酸菌属(Bacillus、Lactococcus),耐盐菌属(Oceanobacillus)为优势菌属;后期均以铁还原菌属(Citrobacter),产酸菌属(Exiguobacterium、Acinetobacter),耐酸性反硝化菌属(Pseudomonas)为优势菌属。不同的是NO2共注入前期更低pH使Burkholderia菌属丰度更高,更高Fe3+、NO3-浓度促使后期Citrobacter、Pseudomonas菌属丰度更高。其次,进行了0.1%NO2共注入对生物地球化学作用的影响研究。本次高压反应釜模拟实验结果表明:(1)0.1%NO2共注入可促进长石、粘土矿物溶蚀,使pH在较短时期内得到中和,缩小与纯CO2注入组pH差距,并提高溶液中Ca2+、Fe2+、Mg2+离子浓度,后期pH中和到一定水平后利于次生碳酸盐矿物捕获。(2)0.1%NO2共注入后诱导出的产酸菌进一步促进了长石、粘土等矿物溶蚀,进一步提高了溶液中Ca2+、Fe2+、Mg2+离子浓度,更高的T-Fe、NO3-浓度下强化了反硝化、铁还原菌活性,加之微生物膜吸附成矿作用,促使CO2-NO2-微生物组在150天时优先生成铁白云石、方解石沉淀。因此,GCS技术中微量NO2共注入具有一定的可行性,有利于后期微生物生长,可促使生物地球化学作用中次生碳酸盐矿物的优先生成,有利于降低CO2提纯脱硝成本,减少NOx对大气的污染。
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