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重金属污染具有生物毒性强、环境危害大、治理困难等特点,因而日益受到人们的关注。如何科学规范地开展重金属健康风险评估工作是环境健康领域的研究重点之一,其中评估标准的选取和重金属有效态含量的研究是该领域的前沿问题。本文选取了不同地理地带的5个地区,包括北京、内蒙古包头、山西大同、安徽阜阳、湖北仙桃的城区或城郊区域,采集表层土壤,分析了土壤中重金属总量、有效态含量和土壤理化性质(pH、有机质、粒径)等参数。通过探讨环境污染评价标准、建立有效态土壤重金属含量预测模型和分析土壤重金属有效态含量的地区差异,分析了有效态含量的影响因素及地带性分异现象,为土壤重金属的健康风险评价提供参考。 现行的重金属污染评价方法中参数的采用存在两处不合理的地方,一是不同地区使用了统一的环境标准,二是使用重金属总量代替了有效态重金属的含量。基于此,论文首先运用地球化学基线原理,以参比元素标准化法和累积频率曲线法分别计算了包头市区、白云鄂博矿区土壤As、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的基线值。结果显示,白云鄂博重金属基线值普遍高于包头。采用单因子指数法评价污染程度,以内蒙古背景值为标准时白云鄂博轻微污染、轻度污染、中度污染样品比率分别为包头的1.0、1.5、1.7倍,白云鄂博污染程度显著高于包头;以基线值为标准时包头和白云鄂博样品均以无污染和轻微污染为主,且样品所占比率相当,表明两区污染程度没有显著性差异。使用基线值进行污染评价反映了污染的人为输入,而使用背景值反映的可能是人类活动和自然过程的叠加效果。这说明对于采矿和冶炼区,在评价人类活动造成的污染时,应采用基线值。 为了研究重金属总量和有效态含量之间的关系,我们分别构建了包头城区和白云鄂博矿区土壤重金属有效态含量的预测模型,并评估了两区模型之间的差异。土壤重金属总量分析结果显示,包头地区As、Cu、Pb、Zn的总量平均为:8.95,27.53,28.40和79.50 mg/kg,白云鄂博为:18.12,30.75,38.09和87.62 mg/kg。除了As元素以外,两区重金属总量无显著性差异。包头地区As、Cu、Pb、Zn的有效态含量分别是:1.16,3.76,16.31和16.10 mg/kg,白云鄂博为:1.26,2.51,14.31和8.68 mg/kg,除了Zn元素以外,两区无显著性差异。但测定结果表明,包头地区有效态含量百分比始终要高于白云鄂博地区(包头As、Cu、Pb、Zn有效态含量百分比为:57%,20%,17%和12%,白云鄂博为:40%,11%,9%和8%)。使用重金属总量和土壤理化性质指标在两区成功建立了有效态土壤重金属的预测模型,然而除了重金属总量始终进入方程以外,方程其他参数存在着较大的差异,表明即使在毗邻的地区,统一的重金属有效态含量预测模型也可能难以建立。研究发现,土壤理化性质是重金属有效态含量的关键影响因素,变异程度大的理化性质指标会优先进入预测模型,因此在建立相关模型时,需要考虑土壤理化性质的变异程度。土壤理化性质接近是在不同地区建立统一的有效态含量预测模型的前提条件。 为了进一步探讨不同地区土壤重金属有效态含量的影响因素,论文对不同地理地带的五个地区(北京、包头、大同、阜阳、仙桃)进行了研究。在每个地区采集了20~30个土壤样品,使用HNO4-HClO4-HF消解法、SBET提取和BCR分级提取法分别对As、Cr、Cu、Pb、Zn五种元素的总量、有效态含量和赋存形态含量进行了测定,同时测定了pH、粒径、有机质和铁锰氧化物等土壤理化性质。五个地区重金属总量的变化范围是:As(5.69-9.86),Cr(77.42-230.20),Cu(15.68-36.54),Pb(14.12-58.93)和Zn(38.66-183.46) mg/kg,与土壤环境质量标准(GB15618-1995)相比,显示出轻微的污染。Cu和Pb的有效态含量百分比在48-70%,显著高于As和Cr(6-15%),表明前两种重金属元素的健康风险高于后两种元素。除了Cu以外,重金属有效态含量均和BCR分级提取形态的前两种或者前三种形态之和相近,而Cu的有效态含量要高于前三种形态之和,这表明和其他重金属元素相比,Cu有着更高的有效性。使用因子分析方法对有效态重金属含量的影响因素(重金属赋存形态、土壤理化性质)进行分析,发现这些因素组成了三个公因子,第一公因子包含pH、粒径和铁锰氧化物,代表了土壤理化性质因素;第二公因子包含土壤重金属赋存形态,代表着重金属赋存形态因素;第三公因子包含有机质,代表着土壤生物因素。第一、第二公因子的散点图呈现出相同地区的点位聚集效应,表明重金属有效态含量的差异是由地区不同造成的,即有效态土壤重金属的含量呈现地带性分异规律。 对土壤重金属地球化学基线和重金属有效态含量的研究结果表明,重金属的基线值和有效态含量均呈现出地带性分异特征,对五个研究区土壤理化性质数据和重金属有效态百分比数据分别进行的聚类分析,两者结果均表明:北京、大同归为一类,包头自成一类,阜阳、仙桃归为一类,这契合了空间距离衰减定律,即距离相近的区域,性质差别较小,反之亦然。因此,在以后的土壤重金属研究中,在参考前人的研究成果时要先将研究区进行对比,只有在相关条件接近的前提下,研究成果才具有可比性。