颗粒特性对光散射法在线测量颗粒物质量浓度的影响研究

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大气颗粒物污染已经成为中国乃至全世界重要的环境污染问题。作为煤炭消费大国,燃煤电厂颗粒物排放是我国大气颗粒物污染的重要来源之一。随着超净排放条件下燃煤电厂颗粒物控制与排放标准进一步严格,其颗粒物排放浓度将低于10 mg/m3。颗粒排放特性向低浓度、小粒径的特点变化,给颗粒物浓度在线监测系统带来了新的挑战。光散射法因浓度测量范围较宽,结构简单,实时性强的优点,已经逐渐成为一种工业颗粒物排放浓度在线监测的重要手段。目前光散射法测量颗粒物质量浓度往往通过已知颗粒进行标定的方法保证测量准确性,而实际燃煤电厂排放颗粒的粒径、形貌以及成分等复杂多变,利用定期标定难以满足长期连续监测的要求。目前针对光散射法测量颗粒物质量浓度的相关理论和实验研究还不够完善。基于以上问题,本文开展了以下几个方面的研究工作。首先,针对光散射法测量颗粒物质量浓度的理论,在单颗粒Mie散射理论基础上,推导得出了单分散和多分散颗粒群散射光强-质量浓度关系模型,建立了光散射法测量颗粒质量浓度的理论基础。针对该理论基础,搭建了耦合颗粒发生、多波长多角度散射光检测以及颗粒实时浓度参考测量三个系统的光散射法颗粒浓度测量实验平台。通过标准SiO2颗粒对实验系统进行校正,发现该实验平台能有效模拟燃煤颗粒物排放与监测特点,且与理论计算符合较好。其次,通过仿真计算和实验研究探讨了球形SiO2颗粒的粒径对质量浓度测量的影响,发现灵敏度峰值粒径位于1μm附近。实验研究表明,在前向~25°散射角处进行探测,能有效降低颗粒粒径对浓度测量的影响。为了解决粒径对质量浓度的影响问题,开发了一种利用颗粒群散射光震荡波峰宽实时测量粒径的方法,结合仿真计算和实验测量,对4种不同粒径的球形颗粒粒径进行测量,发现所测粒径与参考方法测量相对偏差小于15%;根据对实测数据误差分析,发现本实验装置的测量误差低于2.00mg/Nm3,低于国家标准HJ 75-2017规定的5 mg/Nm3的测量误差,满足超净排放条件下细颗粒物质量浓度的测量。同时根据耦合实测粒径,有效降低了粒径改变带来的浓度测量误差。再次,通过对1种球形颗粒与3种形貌不同的非球形颗粒在多个散射角度下质量灵敏度进行对比研究,发现不规则颗粒散射光强与质量浓度仍然成正比,但其浓度测量误差大于球形颗粒。前向25°散射角处非球形颗粒测量误差小于90°散射角处测量结果。同时,颗粒不规则程度越高,颗粒散射光分布越均匀,且散射光偏振度受到颗粒形貌的影响。此外,利用不同成分的无机矿物颗粒SiO2、Al2O3、Fe2O3等研究了煤灰中无机组分对浓度测量的影响,发现Al2O3因其折射率实部较大,颗粒质量灵敏度最高;SiO2颗粒灵敏度其次;Fe质颗粒因为磁导率高,吸光性强而颗粒密度大导致其质量灵敏度较低。对比研究了蚊香烟雾有机颗粒和无机SiO2及其混合颗粒的散射特性,发现前向25°以内,长波长红光能够有效减小颗粒成分对质量灵敏度的影响。在单散射条件下建立了多组分混合颗粒光强-浓度线性叠加理论,通过多波长光散射法实现了各组分浓度的测量。最后,针对不同排放源飞灰颗粒的质量灵敏度差异进行实验研究。研究表明,在前向25°散射角,相对质量灵敏度从大到小依次为煤灰颗粒(1.58~3.64)>垃圾焚烧飞灰(1.19~2.58)>生物质燃烧飞灰(1.02)>道路粉尘(0.57~0.68)>炭黑颗粒(0.49)。结合实际灰颗粒成分、粒径、形貌分析发现,不同排放源灰颗粒质量灵敏度受成分影响较大,一般Al含量高的灰质量灵敏度较高,而Fe以及有机组分含量高的飞灰颗粒会因为颗粒吸光性导致质量灵敏度降低。该研究结果能够为不同排放源颗粒质量浓度的光散射法在线监测提供有效指导。
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