CS2是地球大气中的一种示踪气体，它与大气层中的臭氧发生反应，产生OCS及SO2，它们与酸雨的形成密切相关，因此稀有气体(rare gas)原子与CS2分子组成的范德瓦尔斯(van der Waals)体系的相互作用引起了广大科学工作者的兴趣。　　本论文对Ar/Kr-CS2体系的势能面和束缚态做了详细的理论研究。首先，采用单双迭代(包括非迭代三重激发)耦合簇CCSD(T)方法，使用了扩展的相关一致基组aug-cc-pVTZ，并且加入了(3s3p2d2f1g)中心键函数，计算得到体系的势能面。然后通过求解薛定谔方程，计算出体系的束缚态能级以及跃迁频率和光谱常数。主要结果如下：　　(1)在刚性近似下，将CS2分子固定在其平衡位置，分别计算出Ar/Kr-CS2两个体系418个构型下的相互作用能；并利用非线性最小二乘法拟合出两个体系的势能面，获得势能面的解析表达式V(R,θ?)。结果显示，两个势能面都有一个全局极小值和两个等价的局域极小值。Ar-CS2体系的全局极小值位于0R＝6.936a0,θ=90°处，势能值为-273.89 cm-1。两个局域极小值分别位于θ=0°=和180°,R=9.960a0的位置上，势能为-165.391 cm-1。对于Kr-CS2体系，全局极小值在R=7.161a0,θ=90°处，阱深为340.087cm-1。局域极小值势能为-202.729 cm-1,位于R=10.196a0，θ=0°和180°处。这表明Ar/ Kr-CS2两个体系均为T型结构。　　(2)使用拟合得到的两个体系势能面V(R,θ?)，通过数值求解相应的薛定谔方程，得出两个体系J≤10的束缚态能级；由能级结构计算出微波谱跃迁频率并拟合出相应的光谱常数，与可利用的实验结果一致。对于Ar-CS2体系，除了40Ar外，还计算了它的同位素36Ar/38 Ar-CS2的束缚态能级结构，结果显示Ar-CS2体系有较明显的同位素效应。