本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法和第一性原理分子动力学方法,主要研究了不同类型的掺杂对过渡金属硼化物及过渡金属氮化物的理想强度的影响及极端高压对各种超硬碳结构及纳米碳结构材料的理想压缩强度的影响。文章最后利用我们近期改进的第一性原理分子动力学方法研究了金刚石在极端高温高压下的拉伸、压缩及剪切强度,发现了一些与常温常压下截然不同的物理现象。第一,二章首先简单的介绍了相关的研究背景及理论计算所涉及的基础知识。第三章中,我们利用第一性原理计算方法研究了通过硼原子填隙掺杂所得到的过渡金属硼化物WB3+x的剪切应力-应变关系及其理想刻压强度。过渡金属硼化物（TMBn）以其优异的力学性能和廉价的合成成本使得其成为新型超硬材料的重要研究对象,引起了世界范围内的广泛关注。在过渡金属硼化物家族中,实验上合成的号称为WB4材料其维氏刻压测量硬度达到了46.3 GPa,是该类材料中最有潜力成为超硬的材料,但由于实验上硼元素对X射线不敏感,使得实验上合成的该种号称为WB4的材料到目前为止其准确晶体结构仍然存在很大的争议。而近期来,通过第一性原理结构搜索和高分辨率透射电镜成像分析技术（HRTEM）提出的在WB3的基础上通过填隙掺杂硼元素形成的WB3+x（x<0.5）的固溶体模型,似乎能完美的解释实验上观测到的各种现象。使得WB3+x成为近期实验上合成的所谓WB4样品最有可能的结构模型。然而,我们的计算研究发现,其理想刻压强度与掺杂前的WB3相比较,由于硼元素的填隙掺杂而得到的WB3+x与前者有巨大的减弱(WB3.25减少了50%)。计算发现WB3.25的理想刻压强度（10 GPa）远远低于ReB2（27.6 GPa）,这说明WB3+x的维氏刻压硬度应该要低于ReB2,这个结论与实验上合成的所谓WB4样品的维氏硬度要高于ReB2的实验现象直接相互矛盾。此外,计算发现对于WB3+x结构随着填隙掺杂硼原子的x比份增大,其计算的XRD谱线在2θ=34?附近峰值处将出现明显的谱线劈裂现象,而该现象在合成的所谓WB4实验样品中并没有发现。这些截然不同的结论充分证明了我们设想的填隙掺杂硼形成的WB3+x固溶体结构与实验上报道合成的所谓WB4样品其主要的实验现象均是相违背的。因此,实验上合成的W-B化合物的结构的确定再一次成为一个悬而未决的科学问题,值得我们进一步的深入研究。彻底确定实验上合成的W-B化合物的结构将对此类超硬材料的未来的发展和应用带来深远的影响。通过我们的计算和对以往实验及理论的总结,我们认为实验上合成的样品并不是真正的WB4单质结构。我们需要更进一步的实验和计算以此来彻底解决这个问题。另一方面,通过本文的计算研究我们也发现,通过在过渡金属硼化物（TMBn）中填隙掺杂硼元素,增加硼元素的含量以此来增强TMBn结构的硬度并不是总是奏效的。第四章中,我们利用第一性原理GGA+U的计算方法研究了锰原子替位掺杂γ′-Fe4N形成衍生物MnFe3N的机械强度及磁性相关工作。γ′-Fe4N一方面作为钢铁表面渗氮工艺中的重要产物,其在提升钢铁耐磨损,抗疲劳及耐腐蚀性具有重要的意义;另一方面其极高的饱和磁化强度、自旋极化率及居里温度使得其成为具有优良应用潜力的新型磁记录材料和自旋电子器件。在实际的应用中,人们一直想通过过渡金属元素替位掺杂来改善γ′-Fe4N的磁性和机械特性。实验结果表明锰元素掺杂能改善γ′-Fe4N的磁性,但前期的相关计算工作却显示,锰元素掺杂后使得结构表现出反铁磁性,反而使得结构整体磁矩减弱,理论与实验结果矛盾相反。我们在考虑电子相互关联作用后,得出了与前期的传统GGA计算工作不一样的结果,我们证实在考虑到铁原子和锰原子的电子关联效应后,在掺杂的过程中,锰原子通过取代立方顶角的铁原子而形成铁磁性的MnFe3N结构。而形成这种立方顶角取代的铁磁性MnFe3N结构的根本原因就是当锰原子取代立方顶角的位置时,正是由于库伦排斥势的存在,尤其是UMn的作用,使得锰原子周围的d电子态稳定性和局域性得到加强。而传统的GGA计算却忽略了这个重要的电子关联效应,从而无法得到与实验观测一致的结果。我们的理论计算很好地解释了近期实验上观测到在锰原子掺杂γ′-Fe4N过程中,锰原子主要取代立方顶角的铁原子的实验现象。而这种MnFe3N相,相比于γ′-Fe4N表现出更强的铁磁性,从而对于该材料在电子器件的应用中具有积极的作用。我们的第一性原理理想强度计算研究表明,对于γ′-Fe4N和MnFe3N尽管在平衡位置区间其在[001]晶向表现出最大的杨氏模量,但其最大的理想拉伸强度却出现在[111]晶向。此外,这两种材料最大的理想剪切强度出现在（011）晶面,均达到了20 GPa,大约比这两种材料的其他所有的滑移面的理想剪切强度高出35%。其在（011）晶面上如此高的剪切强度是由于在较大的应变过程中随着应变的逐渐增大,材料出现了固体材料中不常见的一种明显的非线性应力响应现象。我们的理想强度的计算结果也表明,对于这两种材料,其（011）晶面具有最强的刮痕硬度和抗磨损强度,这也说明这两种材料非常适合作为高密度磁记录磁头等其他作用的电子器件。尤其需要指出的是,我们的理想强度的计算为实验上优先生长[011]晶向的高质量单晶γ′-Fe4N和MnFe3N薄膜提供了充分的理论依据。我们也研究了这两种材料在各向同性的压力下的稳定性。研究发现,当温度比较低的时候,γ′-Fe4N和MnFe3N分别在14和21 GPa时出现声子的软化,从而导致其结构的动力学失稳。但是,由于这两种材料具有很强的声子非简谐相互作用,从而在室温时能改善其动力学的稳定性,使得这两种材料在30 GPa的高压时仍然保持结构的动力学稳定性,这与高压下X射线的实验观测结果相互吻合。本章节中,通过第一性原理理论计算,我们揭开了γ′-Fe4N以及其替位掺杂的衍生物MnFe3N同时存在的包括强电子关联性,强的非线性应力响应以及强的晶格的非简谐振动在内的多种不寻常的物理机制,正是这些奇特的物理机制使得这两种材料具有有趣的,实用的力学和磁学特性。我们的计算结果将对这类材料广泛应用于电子及自旋电子器件的优化和设计工作具有重要的理论指导意义。在第五章中,我们通过基于密度泛函的第一性原理计算预测了各种超硬碳结构和各种不同晶界的纳米碳结构形成的金刚石对顶砧二级压头能产生的最高压缩压力的情况。金刚石对顶砧（DAC）作为现阶段实验室唯一能产生持续稳定的兆巴级（megabars）（=100 GPa）静态压力以此来模拟地球内核的高压环境的工具,一直以来受到人们的广泛重视。但传统的金刚石对顶砧压头其能产生的最大压力受限于金刚石压头在其最强的[111]方向的最大理想压缩强度,不会超过500 GPa。近期引起广泛关注与争议的通过金刚石对顶砧产生495 GPa的极高压从而观察到氢分子转变成金属态氢的实验,人们争议的热点就是传统金刚石对顶砧在实验上难以产生495 GPa的静态压力。然而,近期德国科学家Dubrovinskaia等通过在传统金刚石对顶砧基础上的系列改进和尝试,终于通过一种二级金刚石对顶砧（two stage diamond anvil cell,ts-DAC）技术实现了产生超过1 TPa（=1000 GPa）的静态高压的实验记录。他们认为无序纳米碳结构的二级压头是产生超过1 TPa静态压力的关键。为了全面地理解该技术的基本原理,我们计算模拟了二级压头所承受的二级压缩过程。我们通过给二级压头材料施加一个正向压缩压力Pc的同时在垂直于Pc的各个方向维持一个均匀的稳定不变的环绕压力Ps,该压力Ps可视为是由一级压头给二级压头产生的一个持续的压力。通过对多种超硬碳材料及含有各种不同晶界纳米结构的计算。我们发现,对于二级金刚石对顶砧,由均匀统一的键长和键角的碳材料构成的二级压头,比如说立方金刚石（c-Diamond）、六方金刚石（h-Diamond）以及纳米孪晶金刚石（nt-Diamond）其压缩强度将要远远高于那些由不均匀的键长和键角的超硬碳材料比如说,M-carbon、C46及无序化碳材料（amorphous carbon,A-Carbon）等。而含有各种不同晶界的纳米超硬碳结构,由于其晶界面极其容易出现化学键的重组从而诱导相变,往往会降低二级压头的压缩强度。对于所有的超硬碳结构及各种纳米碳结构,其作为二级压头所能产生的最大压缩强度受限制的根本原因在于,在较大的压缩强度的作用下,所有的碳结构将由原来能承受巨大压缩强度的相向只能承受较小压缩强度的相转变。而相比于立方金刚石、六方金刚石及纳米孪晶金刚石,其他结构较早发生了结构相变,从而使得其压缩强度总是低于相同条件下的立方金刚石等结构。我们通过计算立方金刚石在压缩压力下的声子失稳,预测了其结构的相变发生点。如果将其声子失稳点作为其压缩强度的峰值,计算表明当环绕压力Ps大于或等于300 GPa的时候,立方金刚石的最大压缩强度（在声子失稳点）将达到1 TPa,这很好的解释了二级金刚石对顶砧实验观测到的超高压现象与物理机制。在第六章中,我们利用第一性原理分子动力学计算方法研究了金刚石在高温高压（HTHP）极端条件的压缩,拉伸及剪切强度。金刚石是目前已知的自然界中最硬的材料,作为超硬材料的标杆,对于其机械特性的研究一直受到最为广泛的关注。但是,对于处于极端高温高压状态下的金刚石材料,特别是处在相图相变点附近金刚石机械强度的计算研究工作尚未有相关报道。比如说在该极端高温高压下金刚石（剪切）结构形变对金刚石相图的影响,其极端条件下形变的断裂模式是否改变,及剪切形变是否会诱导金刚石提前熔化等,这些问题我们有必要对其进行系统的研究。我们的计算表明当温度达到3000 K以后,金刚石的各种机械强度将减少三分之二。但与此同时,与实验上观测的现象相一致,我们发现其体弹常数对温度并不敏感。我们的计算研究表明,金刚石在低于1500 K的高温时,其形变断裂模式主要表现为一种脆性的石墨化模式（graphitizing）。而在高温（>1500 K）时,将通过出现通过形成局域性具有混合的sp2和sp3化学键的缺陷来释放巨大的应力,而随着应变的继续增大,结构在应变的驱动下又转变成不同取向的金刚石结构,从而表现出一种与低温完全不同的塑性形变断裂模式。对于金刚石在高温高压下的计算,我们研究发现,金刚石在高温高压下直接的剪切形变将诱导其在（111）[11ˉ2]易滑移面方向上提早出现熔化现象。研究表明,其在300及600 GPa压力下,该方向由剪切形变诱导的熔化温度相比于相同压力下的相变熔点温度至少降低了1000～2000 K。对于高温高压极端条件下的金刚石的研究结果,将更直观和更深入地为我们揭示出金刚石在激光加热的高温高压对顶砧,地球内核及其他一些富碳结构的巨大星球内部等极端条件下的机械强度特性。