基于有机分子的光、电、磁功能材料的研究日益成为科学界的研究热点,各种性质优良的有机类光电材料相继被开发出来,并应用到各类电子器件中。有机材料的分子间范德华作用力较弱,稳定性问题已经成为制约其发展的严重障碍。因此在高压条件下研究有机材料的性质,对了解基本性质,寻找提高其稳定性和光电性能的方法有很大的帮助。用实验的方法研究有机材料在高压下的性质需要的条件较苛刻,故使用计算机模拟有机材料在高压下的性质具有重要的研究意义。本文首先在绪论中简要介绍了有机分子材料的发展和高压相变研究,重点介绍了高压相变的研究进展,接着介绍了理论基础和计算方法。在第三至四章中,本论文分别对有机材料苯甲酸和2,6-二甲基-4-(二苯基亚甲基)-2,5-环己二烯酮(α-DDCD)在高压条件下的晶体结构,电子性质和光学吸收进行了详细的研究:基于第一性原理,本文分别在0~300 GPa和0~250 GPa高压范围内,通过分析不同压力下的晶格常数、键长度及键角的变化趋势,发现上述两种材料均发生复杂变化。苯甲酸在0~280 GPa压力范围内,原子之间出现数次氢键断开和重复形成,并且在100 GPa和280 GPa下形成新的苯甲酸二聚体。而对于α-DDCD材料,b轴方向对压力的作用比其它两个轴向的更加敏感,说明了维度的各向异性。结合带隙和态密度,我们发现苯甲酸晶体在240 GPa到280 GPa的压力范围内结构相变依此为:绝缘体→半导体→金属相。α-DDCD在110~170 GPa区间,结构在金属相与半导体相之间反复发生了四次转变,说明在该压力区间结构的不稳定性。此外,结合吸收光谱的性质,随着压力的增加,苯甲酸和α-DDCD都具有相对较高的光学活性。结果表明,高压对苯甲酸和α-DDCD稳定性和光电性能有一定影响,对有机材料的电子器件应用领域具有一定的参考价值。