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近年来,随着工业的发展,纺织、印刷等行业排出大量含有有机染料的工业废水,这些染料具有很强的化学及热力学稳定性,一旦流入生态系统很难得到降解,会对人类以及动植物的健康造成巨大的危害,因此水体中染料的去除研究具有重要意义。吸附法具有操作简便、染料去除效率高、成本低等优点,引起了人们的广泛关注,然而传统的吸附剂因固液分离困难、吸附容量小等因素,限制了吸附法的广泛应用。因此,本文旨在制备成本低、合成路径简单、选择性高、吸附容量大、易于回收的新型多级结构LDHs材料,并用于水体中染料的去除研究。
根据以上研究现状及理论依据,本论文的具体工作如下:
1、以乙醇-水为溶剂,十二烷基磺酸钠(Sodium lauryl sulfonate,SDS)为软模板剂,尿素为碱源,Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O为层板离子,采用水热合成法制备多级结构MgAl-LDHs材料。通过Zeta电位法考察不同形貌MgAl-LDHs材料吸附前后的等电点,采用X射线衍射分析(X-rays diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)、傅里叶变换红外光谱(Fourier infrared,FT-IR)和比表面积及孔径分析仪(Specific surface area analyzer, BET)对吸附剂的表面形态和内部结构进行袁征,阐述多级结构MgAl-LDHs可能的形成机理。利用静态吸附法研究不同形貌和结构材料对水溶液中甲基橙染料的去除效果,同时考察溶液pH值、甲基橙初始浓度、反应时间、反应温度等因素对MgAl-LDHs材料吸附去除甲基橙染料的影响;分别研究了三个批次的吸附剂对甲基橙吸附过程的动力学、热力学及热动力学行为,阐述可能存在的吸附机理。实验结果显示:溶液的pH值,对MgAl-LDHs多级结构材料吸附去除水溶液中的甲基橙染料有很大的影响;对于不添加软模板剂的材料,选用pH3.5作为最优吸附pH值;而含有软模板剂SDS的材料,在pH4.0时去除效果最佳;在45℃条件下,SDS含量为0.15M的MgAl-LDHs和MgAl-CLDH材料最大吸附容量分别为445mg·g-1、715mg·g-1。吸附剂对甲基橙的吸附过程符合Langumir等温吸附模型(R2>0.99),实验最大吸附容量与拟合数据454mg·g-1、751mg·g-1相接近;60min基本达到吸附平衡,符合准二级动力学模型,吸附过程由限速步骤控制。采用热脱附的方式探究MgAl-CLDH的循环利用,重复使用3次后,对甲基橙的吸附效果仍保持较高水平。
2、以尿素为沉淀剂,Mg(NO3)2·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O为层板离子,通过水热合成法制备多级结构MgFe-LDHs材料,在不同温度下煅烧制备MgFe-CLDH材料;通过Zeta电位法考察MgFe-CLDH材料的等电点,采用XRD、SEM、FT-IR、BET、X射线能谱分析(Energy Dispersive Spectrometer, EDS)和磁性能测试仪(magnetic performance tester, VSM)对吸附剂的表面形态和内部结构进行表征,阐述多级结构磁性水滑石材料可能的形成机理。通过静态吸附法研究磁性材料对水溶液中甲基橙染料的去除效果,同时考察溶液pH值、甲基橙初始浓度、反应时间、反应温度等因素对磁性MgFe-CLDH材料吸附去除甲基橙染料的影响,同时还研究了吸附剂对甲基橙吸附过程的动力学、热力学及热动力学行为,阐述可能存在的吸附机理;最后,以0.1mol·L-1NaOH为脱附试剂,探究其重复利用性能。实验结果显示:溶液的pH值对磁性MgFe-CLDH多级结构材料吸附去除水溶液中的甲基橙染料有很大的影响;溶液在pH3.5时去除效果最佳;温度对材料吸附甲基橙影响较小;在10mL体系中,55℃条件下,pH3.5,磁性镁铁水滑石材料最大吸附容量为520mg·g-1。吸附剂对甲基橙的吸附过程符合Freundlich等温吸附模型(R2>0.99);60min基本达到吸附平衡,符合拟二级动力学模型,吸附过程由限速步骤控制。磁性MgFe-CLDH具有良好的循环利用性能,重复使用3次,对甲基橙的吸附效果保持80%。
根据以上研究现状及理论依据,本论文的具体工作如下:
1、以乙醇-水为溶剂,十二烷基磺酸钠(Sodium lauryl sulfonate,SDS)为软模板剂,尿素为碱源,Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O为层板离子,采用水热合成法制备多级结构MgAl-LDHs材料。通过Zeta电位法考察不同形貌MgAl-LDHs材料吸附前后的等电点,采用X射线衍射分析(X-rays diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)、傅里叶变换红外光谱(Fourier infrared,FT-IR)和比表面积及孔径分析仪(Specific surface area analyzer, BET)对吸附剂的表面形态和内部结构进行袁征,阐述多级结构MgAl-LDHs可能的形成机理。利用静态吸附法研究不同形貌和结构材料对水溶液中甲基橙染料的去除效果,同时考察溶液pH值、甲基橙初始浓度、反应时间、反应温度等因素对MgAl-LDHs材料吸附去除甲基橙染料的影响;分别研究了三个批次的吸附剂对甲基橙吸附过程的动力学、热力学及热动力学行为,阐述可能存在的吸附机理。实验结果显示:溶液的pH值,对MgAl-LDHs多级结构材料吸附去除水溶液中的甲基橙染料有很大的影响;对于不添加软模板剂的材料,选用pH3.5作为最优吸附pH值;而含有软模板剂SDS的材料,在pH4.0时去除效果最佳;在45℃条件下,SDS含量为0.15M的MgAl-LDHs和MgAl-CLDH材料最大吸附容量分别为445mg·g-1、715mg·g-1。吸附剂对甲基橙的吸附过程符合Langumir等温吸附模型(R2>0.99),实验最大吸附容量与拟合数据454mg·g-1、751mg·g-1相接近;60min基本达到吸附平衡,符合准二级动力学模型,吸附过程由限速步骤控制。采用热脱附的方式探究MgAl-CLDH的循环利用,重复使用3次后,对甲基橙的吸附效果仍保持较高水平。
2、以尿素为沉淀剂,Mg(NO3)2·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O为层板离子,通过水热合成法制备多级结构MgFe-LDHs材料,在不同温度下煅烧制备MgFe-CLDH材料;通过Zeta电位法考察MgFe-CLDH材料的等电点,采用XRD、SEM、FT-IR、BET、X射线能谱分析(Energy Dispersive Spectrometer, EDS)和磁性能测试仪(magnetic performance tester, VSM)对吸附剂的表面形态和内部结构进行表征,阐述多级结构磁性水滑石材料可能的形成机理。通过静态吸附法研究磁性材料对水溶液中甲基橙染料的去除效果,同时考察溶液pH值、甲基橙初始浓度、反应时间、反应温度等因素对磁性MgFe-CLDH材料吸附去除甲基橙染料的影响,同时还研究了吸附剂对甲基橙吸附过程的动力学、热力学及热动力学行为,阐述可能存在的吸附机理;最后,以0.1mol·L-1NaOH为脱附试剂,探究其重复利用性能。实验结果显示:溶液的pH值对磁性MgFe-CLDH多级结构材料吸附去除水溶液中的甲基橙染料有很大的影响;溶液在pH3.5时去除效果最佳;温度对材料吸附甲基橙影响较小;在10mL体系中,55℃条件下,pH3.5,磁性镁铁水滑石材料最大吸附容量为520mg·g-1。吸附剂对甲基橙的吸附过程符合Freundlich等温吸附模型(R2>0.99);60min基本达到吸附平衡,符合拟二级动力学模型,吸附过程由限速步骤控制。磁性MgFe-CLDH具有良好的循环利用性能,重复使用3次,对甲基橙的吸附效果保持80%。