论文部分内容阅读
本研究采用溶胶-凝胶法和溶胶凝胶-浸渍法经过700℃焙烧后制备了纯相尖晶石型催化剂NiCo2O4、NiMn2O4、NiAl2O4和负载型尖晶石催化剂NiCo2O4/CeO2、NiMn2O4/CeO2、NiAl2O4/CeO2,分别研究其在甲烷催化燃烧反应中的催化性能,同时对所制备的催化剂进行了XRD、BET、FI-IR、XPS、TPR、Raman等测试和表征。结果发现,三种纯相尖晶石型催化剂NiCo2O4、NiMn2O4、NiAl2O4中以NiMn2O4尖晶石型催化剂的催化活性(T10=397.0℃,T50=529.5℃,T90=730.5℃)表现最为优良,NiAl2O4尖晶石型催化剂的甲烷催化燃烧催化活性次之(T10=476.2℃,T50=562.5℃,T90=625.8℃),NiCo2O4尖晶石型催化剂的甲烷催化燃烧催化活性最差(T10=629.8℃,T50=702.3℃,T90>750℃)。三种纯相尖晶石型催化剂以40%(质量百分数)的负载量负载于CeO2后形成的催化剂40%NiCo2O4/CeO2、40%NiMn2O4/CeO2、40%NiAl2O4/CeO2,其催化甲烷燃烧的活性均比对应的负载前的纯相尖晶石型催化剂明显提高,其中负载型NiMn2O4/CeO2催化剂的甲烷燃烧催化性能最为优良,其T10=301.5℃,T50=390.1℃,T90=470.7℃;此外,40% NiCo2O4/CeO2∶ T10=315.6℃,T50=406.5℃,T90=492.3℃,40%NiAl2O4/CeO2∶T10=417.2℃,T50=493.2℃,T90=577.8℃。表征结果显示,40%NiMn2O4/CeO2催化剂由于具有适合的孔结构、较大的比表面积、相对含量较高的晶格氧,和NiMn2O4稳定的尖晶石相以及多价态的过渡金属元素锰在氧化反应中活跃的性质导致了它在甲烷催化燃烧反应中优良的性能。对于40% NiMn2O4/CeO2的负载型催化剂,进行了四次循环催化活性测试,并对反应前后的样品进行结构和性能表征。结果发现,催化剂的结构保持不变,各元素的存在形式没有发生变化,说明此催化剂稳定性良好,具有一定的工业应用前景。