CaO被视为高温CO₂吸收剂的首选物质,广泛用于吸碳强化甲烷水蒸汽重整制氢、烟道气脱炭、能源存储系统及化学热泵系统等工业过程。本文采用纳米CaCO₃为钙基CO₂吸收剂前驱体,通过加入添加剂,制备纳米钙基CO₂吸收剂。研究该吸碳剂在不同条件下的吸碳及再生性能,并对纳米钙基CO₂吸收剂的吸碳及再生动力学进行研究。验采用TGA在700℃、50%CO₂条件下测试制备的纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂的吸碳性能。研究结果表明,与微米CaO/Al₂O₃吸碳剂相比,纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂的循环吸碳率、吸碳容量分别提高29.72%、3.98mol/kg,快速反应段内吸碳速率提高约25%,40次循环过程中吸碳率下降仅6%,循环吸碳稳定性显著提高。制备的纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂在40次循环后吸碳率、吸碳容量分别为75.95%、11.80mol/kg,与国内外其它吸碳剂相比,本实验研制的纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂具有较好的循环使用稳定的吸碳率、吸碳容量及稳定性。研究纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂在500-650℃,CO₂分压0.015—0.025MPa气氛中的吸碳反应动力学。提出以两倍最大吸碳速率对应的时间点为快速反应段与慢速反应段的分界点。采用波尔兹曼方程拟合快速反应段与Avrami-Erofeev方程拟合慢速反应段吸碳反应动力学方程,进一步得到吸碳剂在快速反应段与慢速反应段的活化能分别为27.52、70.25kJ/mol。拟合平均相对误差分别为10.29%、4.17%。研究纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂在650-800℃及N₂、20%CO₂、40%CO₂气氛中的分解反应动力学。忽略反应过程中传热、传质影响,采用收缩核模型,分别得到纳米CaO/Al₂O₃吸碳剂在N₂、CO₂气氛中650-800℃条件下的分解反应动力学方程,求得吸碳剂在N₂、20%CO₂、40%CO₂气氛中的活化能分别为141.9 kJ/mol、34.7 kJ/mol和113.2kJ/mol,与实验值比较,平均相对误差分别小于5.66%、7.82%、5.01%。实验以CO₂为沉淀剂,NaSiO₃为硅源,分别制备了Si含量为1%-5%的纳米SiO₂/CaCO₃吸碳剂。TEM测试表明纳米CaCO₃表面包覆一层SiO₂膜,采用TGA考察吸碳剂的分解温度及600℃、20%CO₂条件下的吸碳性能。结果表明:采用CO₂沉淀法包覆SiO₂后,与未包硅的纳米CaCO₃相比,分解温度降低9～42℃。纳米SiO₂/CaCO₃吸碳剂的循环吸碳率、吸碳容量、吸碳速率均随Si含量的减小而增大。与未包硅的纳米CaCO₃相比,硅含量为1.05%的纳米SiO₂/CaCO₃吸碳剂的快反应段吸碳速率提高10%,第1、5次循环吸碳容量分别为8.9、6.0mol/kg,较纳米CaCO₃分别提高11%、50%。与纳米CaCO₃相比,包硅后的吸碳剂循环吸碳率下降相对缓慢,循环稳定性较好。