稀土离子在构筑单分子磁体方面具有非常广泛的应用，特别是以D4d为代表的具有高次轴对称性的局域对称性在获得高的Ising型各向异性方面具有非常重要的作用，是设计、合成单离子磁体的一个重要的依据，本论文在之前研究工作的基础上，主要研究了一系列稀土单离子化合物的合成、结构与磁性，具体包括以下几个部分。　　1、以叔丁基取代的乙酰丙酮（Hthd，2，2，6，6-tetramethylheptane-3，5-dione）配体为基础，引入邻菲哕啉(Phen，1，10-Phenanthroline)和2，2-联吡啶(Bpy,2，2-Bipyridine)为螯合配体，合成得到了两个系列的以D4d为局域对称性的稀土单离子化合物，并在两例Dy的化合物中观察到了单离子磁体的现象，弛豫过程包含热弛豫和零场隧穿，在2K下观察到了蝴蝶状磁滞回线，磁稀释及降低温度可以使其更为明显。热弛豫的能垒在低频和高频下表现出一定的差别，特别是在10 KHz高频下的拟合结果为200 K以上，较目前同类的化合物要高，并且得到了从头计算结果的支持。两者之间的结构差异决定了其弛豫行为，比较短的Dy3+的配位键长对应于比较高的热弛豫能垒，而较小的对理想对称性的偏离度则使得隧穿速率较慢。　　2、两个系列中Gd的化合物均表现出了磁热效应，其在测量条件下的磁熵变最大值大约为17-19 JKg-1K-1，比之前报道的两例单核Gd化合物的磁熵变有了很大的提高。同时，这两个化合物中均表现出了场依赖的弛豫现象，其弛豫行为的机理与各向异性分子的热弛豫行为有很大的区别，表现出明显的随直流场变化的行为。通过对其弛豫时间与温度和磁场关系的分析，认为其在低场下是一个共振声子俘获的机理，而在高场下则转变为一个直接过程。　　3、通过对螯合配体的修饰可以有希望实现配合物分子的表面组装，我们对Phen配体进行了修饰，得到了一些修饰后的螯合配体，并试图在其一端引入硫辛酸基团。同时，以其中一种配体合成了一例单离子磁体，能垒约为100 K左右，表明在配体修饰条件下体系仍可以保持单分子磁体特性。　　4、以三吡唑基硼烷(Tp，Tri(1H-pyrazol-1-yl)borane）为配体构筑了一例单离子化合物，其中Dy的化合物的结构是一个具有D3h局域对称性的三帽三棱柱的九配位结构。该化合物表现出了单离子磁体的性质，但是能垒较低，约为24 K左右，配位场分析表明其具有Ising型的基态，基态与最低激发态之间的能级差与实验能垒值接近。同时由于其具有较低的升华点，对今后制各薄膜进行自旋电子学研究具有潜在价值。　　5、硫原子配位的单离子磁体非常少见，我们以2-巯基吡啶氮氧化物(mpo)为配体合成了三例具有不同结构的基于Dy3+的单离子磁体，包括含有Na+的单核结构以及Na+参与连接的链状结构，局域配位环境有S3O5和S4O4两种，均为八配位的D4d局域对称性。弛豫能垒值约为50～60 K左右。