作为储氢材料而言,Laves相金属化合物二钇化铁（YFe₂）储氢量大,储氢/脱氢动力学性质合适,有很大的研究前景。然而,在储氢过程中,YFe₂极易发生扭曲形变,从原本的立方相转变为六方、正交、单斜等其他相的结构,为实际的应用带来不便。本文主要以YFe₂及其氢化物YFe₂H_x为研究对象,重点研究其稳定性,及储氢带来的相转变的问题。运用第一性原理的计算模拟,我们研究了在立方结构体系YFe₂内,氢原子在不同填隙位的稳定性问题。目前实验观察到YFe₂H_x中x最小为1.2,而且A₂B₂位始终最为稳定不同。我们发现初始阶段H在B₄填隙位最为稳定,只有当氢含量达到将近2 H/f.u.,A₂B₂才变为最稳定。对此,我们做出了电荷转移量和结构差异性上的解释分析,认为氢原子会吸收宿主金属的电子,而这会影响填隙位的稳定性。由于YFe₂为铁磁性构型,我们也分析了体系储氢后的磁学性质。随着氢含量的增加,各种填隙位对应体系的磁矩都会出现不同程度的减小,同时这种磁矩的变化也会影响着构型体积的变化和不同填隙位的相对稳定性。同时,YFe₂体系中,平均每个分子有17个填隙位。我们通过比较不同氢化学势下YFe₂H_x的形成焓,发现在热力学上,立方相YFe₂H_0.5、正交相YFe₂H₅是可以稳定存在的。随后,我们开始研究立方相和正交相YFe₂H_x的相对稳定性。计算发现两相的稳定性转变发生在约x=1.5处,相对氢的最大可容量而言比较低,意味着体系随着H的吸附,其结构比较容易发生变化。为了改变其稳定性转变点的位置以使体系尽量保持立方相结构不变,我们尝试向体系外加应变及部分替换金属元素。结果显示,外加拉伸应变能有效的延迟该稳定性转变的发生,同时用来替换的金属元素的电子结构、化学成键的不同也能改变该转变点的位置,从而提升Laves相YFe₂H_x的储氢性能。