类石墨相氮化碳基改性材料的制备及其光催化性能研究

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能源危机和水污染问题是我国乃至全世界范围内亟待解决的两大问题。新型高级氧化技术——光催化技术,可作为二者之间的媒介,利用半导体催化剂内部光电效应,将光能转化为化学能,应用于大分子有机污染物降解反应中。g-C3N4材料,一种非金属聚合物半导体催化剂,具有独特的能带结构和良好的可见光响应性能,深受研究者关注。本文围绕g-C3N4材料展开研究,探讨其制备条件和改性方式对样品光催化活性的影响,通过XRD、SEM、FT-IR、XPS、UV-Vis DRS等表征手段分析系列g-C3N4基催化剂样品的晶体结构、形貌特征、表面特性和光吸收性能。以罗丹明B模拟废水降解率为评价指标,考察样品光催化性能,进一步推测反应机制。论文涉及的主要研究内容如下:1.以三聚氰胺为前驱体,采用热聚合法制备了体相g-C3N4样品(B-g-C3N4),考察了合成温度对样品性能的影响,确定最佳焙烧温度为600℃。进一步对600℃焙烧合成的600B-g-C3N4进行剥层处理,通过超声化学剥离法和热氧化剥离法获得600P1-g-C3N4和600P2-g-C3N4样品。研究表明:经热氧化法剥离的600P2-g-C3N4呈现较薄的纳米片结构,拥有较大的比表面积(39.211 m2/g),光能利用率相对增大(2.76 eV),经150 min反应,罗丹明B降解率为67.57%。2.通过一步水热法制备Bi2WO6/600P2-g-C3N4复合催化剂样品,调控二者复合质量比、水热反应时间和前驱液pH值,考察不同因素对Bi2WO6/600P2-g-C3N4复合催化剂样品性能的影响,筛选最佳制备条件。研究发现:当控制Bi2WO6和600P2-g-C3N4复合质量比为4:1,水热时间24 h,前驱液pH值为2.49时,Bi2WO6/600P2-g-C3N4样品呈蓬松片层花状插层结构,最大吸收波长拓展至480 nm,且反应速率和样品可重复利用性均有提高。3.采用最佳制备条件下制得的Bi2WO6/600P2-g-C3N4复合催化剂,用于罗丹明B模拟废水降解反应体系,对其工艺参数进行研究。分析结果可知,当催化剂投加浓度为0.1g/100 mL,保持反应体系原始pH值不变,以20 mg/L罗丹明B处理量计,经150 min反应,罗丹明B降解率为90.90%。4.基于Langmuir-Hinshelwood模型,对反应过程进行反应动力学研究。通过反应活性基团捕获实验证明·O2-是反应中的最主要活性物种,并阐述Bi2WO6/600P2-g-C3N4复合样品光催化降解机制。
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