石墨烯量子点改性的炭载钯催化剂制备及催化性能

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石墨烯量子点(GQDs)具有毒性低、易制备、共轭π域的量子限域效应和边缘效应等优点,在生物成像、能量储存和催化等领域得到了广泛的关注和探索。通过控制氧化程度、表面基团功能化和杂原子掺杂等方法,GQDs可表现出独特的光电性质,能和金属活性中心相互作用而产生电子转移,调变金属原子外轨道的电子云密度。因此在现有的研究报道中,GQDs作为一种电子改性助剂,已经在光和电催化领域引起了关注。然而GQDs的电子效应在热催化领域中的影响还鲜见研究报道。
  本文选择高强度和高稳定性的多孔炭纳米球(MCNSs)作为催化剂载体,并在MCNSs上制备了一种新型的Pd和石墨烯量子点纳米复合材料(Pd@GQDs),在卤代硝基苯的选择性加氢反应中表现出优异的催化性能。采用了St?ber衍生法制备MCNSs,考察了不同金属负载方法对于Pd在MCNSs表面分散的影响,并优选了最佳的光沉积条件,对比分析了水热法和热解法合成GQDs的特性,探究了GQDs与Pd金属簇粒子间的相互作用,探讨了GQDs抑制脱卤机理。主要得到如下成果:
  1)不同金属负载方法对Pd在MCNSs表面分散的影响较大,光沉积法制备的催化剂中Pd分散效果最佳,PdNPs平均粒径为6.6nm。其中,优选的最佳光沉积条件为:光照时间为20min,甲醇用量为3mL,金属理论负载量为0.5%。
  2)光沉积法制备的Pd/MCNSs催化剂在氯代硝基苯加氢反应中的较优反应条件是:反应投料比为1:10,反应压力为1.0MPa,反应温度为353K。其中,氯代苯胺选择性为93.51%,苯胺选择性为6.49%。
  3)水热法制备的GQDs尺寸分布不均一,而且内部的sp2结构不稳定。热解法制备的GQDs尺寸主要分布在4.5~10nm之间,未发生团聚现象,内部的sp2杂化轨道稳定。
  4)GQDs表面的含氧基团能与Pd(Pd0/Pd2+)相互作用或反应,从而诱导和驱动Pd纳米颗粒周围的GQDs定向沉积。在Pd@GQDs纳米复合结构中,电子可从GQDs转移到Pd表面。富电子态的H多于缺电子态的H,最终促成了对脱卤副反应的抑制。实现卤代苯胺最佳选择性为99.88%,同时也表现出较好的循环稳定性。在此过程中,GQDs作为非金属电子助剂在热催化领域得到了进一步应用。
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