界面增强ZnO-LSCO纳米阵列催化剂及其甲烷催化燃烧性能研究

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天然气作为一种清洁型化石能源,其高效利用不仅可以减轻能源短缺问题,而且可以有效缓解煤、石油等使用带来的严重环境污染。但目前天然气利用技术仍然比较落后,天然气在开采,运输以及使用等环节均存在严重的浪费和泄漏污染。因此天然气的高效利用一直是科研和产业界面临的一个重大挑战。  近些年来,为解决甲烷火焰燃烧过程中造成的能源浪费以及环境污染问题,科研人员提出将气相自由基反应与催化氧化结合实现甲烷低温催化燃烧以提高其能源利用率。研究表明,钙钛矿催化剂不仅活性优异,同时表现出良好的高温稳定性,被认为是最具有潜力的贵金属替代催化剂。相比钙钛矿粉体催化剂,氧化锌/钙钛矿纳米阵列催化剂被证明可进一步提高碳氢化合物催化燃烧的低温活性。本研究制备并探究了ZnO/La0.8Sr0.2CoO3(LSCO)核壳纳米棒阵列和LSCO纳米管阵列催化剂催化燃烧甲烷的活性。并深入研究了上述两种催化剂催化燃烧甲烷活性的来源,主要开展以下几方面的工作:  (1)采用简单的水热法,在蜂窝陶瓷基底上制备了覆盖率高、尺寸均一且分布均匀的ZnO纳米棒阵列,纳米棒直径在200-300nm,长度在1.5um左右;该纳米阵列可作为合成核壳结构纳米阵列催化剂的模板;  (2)基于ZnO纳米棒阵列结构,通过传统的浸渍涂覆法,将镧锶钴氧纳米胶体粒子负载到纳米棒上得到ZnO-LSCO核壳结构纳米棒阵列催化剂;然后通过高温H2还原ZnO-LSCO纳米棒阵列得到LSCO纳米管阵列催化剂;扫描电子显微镜(SEM)与X射线衍射(XRD)表征证明了上述两种纳米阵列催化剂的成功制备,最后,甲烷燃烧的催化活性测试发现ZnO-LSCO纳米棒阵列的催化活性始终高于LSCO纳米管阵列;  (3)为探究ZnO-LSCO纳米棒阵列高催化活性的来源,进行了一系列的表征和测试:(透射电子显微镜)TEM与(比表面积分析仪)BET证明比表面积的大小并不是其催化活性的关键因素;而通过X射线能谱仪(XPS),CO程序升温还原(CO-TPR)与O2程序升温脱附(O2-TPD),证明了ZnO-LSCO纳米棒阵列的高催化活性在于ZnO与LSCO纳米界面的相互作用降低了钙钛矿中O与La,Sr,Co的结合能,使得LSCO中的晶格氧变得更加活泼,,提高了甲烷燃烧的催化活性。
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