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随着国民经济的快速发展,汽车保有量迅速增加,汽车尾气已成为城市空气的主要污染源之一。越来越多的一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)和氮氧化物(其中NO占90%以上)等有害气体被排放到大气中。汽车尾气不仅危害人体健康而且严重污染城市环境。钙钛矿型复合氧化物具有热稳定性能好和价态可调控等优点,在汽车尾气净化处理方面的应用一直备受关注。 本文选取铬基钙钛矿型复合氧化物催化剂作为研究对象,采用溶胶凝胶法制备了一系列铬基钙钛矿型复合氧化物催化剂。通过活性测试分析催化性能,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X—射线衍射(XRD)和热重法(TG)等现代分析方法对催化剂结构进行表征,研究催化剂性能与结构的关系。 首先通过碱金属(Na,K)和碱土金属(Mg,Ca)对LaCrO3进行A位掺杂改性,考察了掺杂对钙钛矿结构及催化性能的影响,优化了掺杂元素的取代量,得到了催化效果较好的La0.9Mg0.1CrO3催化剂;然后采用过渡金属(Fe,Cu,Ni)对La0.9Mg0.1CrO3进行B位掺杂改性,得到了具有良好催化性能的La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3双取代钙钛矿型催化剂。活性测试分析显示:750℃焙烧制得的La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的三效催化性能,在该催化剂上C3H6、CO和NO的起燃温度T50较低,分别为229℃、202℃和286℃;完全转化温度T90分别为325℃、247℃和348℃;500℃转化率分别高达91.1℅、99.3℅和93.9℅。 实验研究表明,La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3前驱体的最佳成胶温度为80℃,最佳焙烧温度为750℃,La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的钙钛矿晶体结构,晶粒为纳米级,颗粒均匀,热稳定性高,在较宽的贫燃范围内具有良好的催化活性,Mg和Cu的引入能明显细化催化剂颗粒,从而提高催化剂的三效催化性能。