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本论文在系统研究非线性光学晶体,发现可实现半导体激光直接倍频获得大于10毫瓦紫光输出的硫氰酸镉锌(ZnCd(SCN)4,简称ZCTC)和硫氰酸汞镉(CdHg(SCN)4,简称CMTC)晶体的基础上,设计、合成并生长了一批具有ABTC(分子式为AB(SCN)4)与ABTL(AB(SCN)4Ln)型的双金属硫氰酸盐配合物晶体,完成其结构和性能测定,研究其组成、结构和性能之间的规律性。本文系统地研究了四种结构类型为ABTC的双金属硫氰酸盐配合物:ZCTC、硫氰酸汞锌(ZnHg(SCN)4,简称ZMTC)、CMTC和硫氰酸汞锰(MnHg(SCN)4,简称MMTC)四种非线性光学晶体合成、结构、性能及生长方法。利用群论分析了四种配位化合物的拉曼光谱。以ZCTC和CMTC两种晶体为例,采用拉曼光谱和分子轨道理论探讨了ABTC型配合物产生较大非线性光学效应的原因。零波矢处喇曼活性和红外活性光学声子模为Γvib= 19A(R)+20B(R,IR)+ 21E(R,IR)。理论上可观测到81个拉曼峰。四种晶体的拉曼光谱包括四个波数范围。100cm-1波数以下,晶格振动模式;100-300cm-1,以两种金属为中心的振动波段;300-1200cm-1,SCN内部的振动模式;2100-2200cm-1,CN伸缩振动模式。ZnCd(SCN)4中,SCN,ZnN4,CdS4,Zn(NCS)4,Cd(SCN)4和Zn2Cd2(SCN)8簇的线性极化率的比值分别为1.002, 1.022, 1.195,1.654, 1.609和1.479。而CdHg(SCN)4中,SCN,