大气气溶胶的LIBS检测系统及应用

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近年来,环境污染严重,灾害天气频发,气候变化和生态问题等对人类生产生活的影响日益明显,造成气候和环境问题的原因中,大气气溶胶的作用不容忽视。气溶胶中的有害物质更是会造成大气污染,影响人类的健康。因此,准确表征大气气溶胶的性质对评价气溶胶危害的大小尤为重要。大气氛围是动态变化的,对气溶胶的检测方法要求在大气动态环境下能够实现快速分析和检测。激光诱导击穿光谱技术(Laser Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)作为一种新兴光谱检测技术近年来得到了快速发展。LIBS技术不限于受检样品的形态,具有快速在线分析、全元素检测、无需预处理等优点。基于此,本文搭建了激光诱导击穿光谱检测装置,设计了基于LabVIEW的光谱在线检测系统,并利用该系统对空气和收集在滤膜上的气溶胶样品进行了检测。本文研究了在0.5-5μs延迟时间下的等离子体光谱强度变化规律,通过时间分辨光谱确定了最佳延迟时间为2μs;通过对泵浦源工作电压和Q开关的调制,研究了等离子体光谱强度随激光功率密度的变化规律,分析并解释了在激光功率密度达到某一值时出现的等离子体屏蔽现象。利用Boltzmann斜线法和Stark展宽法求解了不同功率密度下的等离子体电子温度和电子密度,验证了等离子体屏蔽现象的出现,并由此确定了LIBS检测系统中激光器的工作参数。研究了等离子体光谱数据分析方法,提出了区域多项式拟合法用于光谱的基线校正,并使用小波方法对等离子体光谱降噪,分析了在不同小波基和不同分解层数下光谱降噪效果,通过峰值信噪比的计算对光谱降噪效果进行了验证;利用二阶微分法实现谱线识别,为提高识别精度,提出了六条限定规则用于谱峰识别和确定谱线的元素归属,有效的避免了重叠峰、突变峰等干扰。由此,设计了基于LabVIEW的LIBS光谱在线检测系统,并利用铁镍合金的等离子体光谱对光谱检测系统进行了验证。最终本文利用设计的LIBS光谱在线检测系统,对空气和气溶胶滤膜进行了检测。在空气检测到N、H、O、C元素,而气溶胶滤膜中还检测到Al、Ca、Mg、K、Na、Ba等金属元素和Si元素,通过计算得到了气溶胶等离子体的电子温度为19871K,电子密度为4.74×1017cm-3,并分析了气溶胶中检出元素的来源。
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