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可穿戴式电子设备的发展极大地刺激了柔性化储能设备的需求。MXenes作为一类二维过渡金属碳氮化物材料在柔性储能领域具有很大的应用潜力,其中Ti3C2Tx是研究最多的MXene材料。Ti3C2Tx在结构上结合了石墨烯与氧化石墨烯的特性,独特的二维层状结构、丰富的表面化学特性、高亲水性表面以及良好的导电性使得其在柔性超级电容器领域有着巨大的应用潜力。然而由于范德华力的作用,Ti3C2Tx薄片紧密自堆叠限制了离子的可及性从而抑制其表面官能团的充分利用。本文将Ti3C2TxMXene与高理论比电容材料进行复合来解决其易堆叠以及比电容不高等问题,为柔性储能设备的发展提供参考,主要研究内容如下:(1)通过化学蚀刻从母相材料Ti3AlC2中剥离出Ti3C2Tx MXene,再选用高理论比电容材料Fe OOH与其复合,利用静电自组装和真空抽滤过程得到Fe OOH/MXene自支撑柔性超级电容器电极。通过一系列表征发现,Fe OOH与Ti3C2Tx MXene复合后有效抑制了Ti3C2Tx MXene片层的自堆叠同时改善了Fe OOH较差的导电性。通过一系列对比实验探究了不同复合比Fe OOH/MXene电极的电化学性能,随着Fe OOH含量的增加Fe OOH/MXene的电容性能呈现先上升后下降的趋势,在Fe OOH质量分数为20 wt.%时达到峰值。Fe OOH/MXene在1 m V s-1的电压扫速下比电容为237 F g-1,经过10000次循环后比电容基本不衰减。(2)在Fe OOH/MXene柔性超级电容器电极的基础上,通过高温退火法制备得到Fe2O3@MXene复合电极,在高温条件下Fe OOH转化为Fe2O3纳米颗粒的同时锚定在Ti3C2Tx MXene片层上,形成一种稳定的Fe2O3@MXene结构。研究结果表明,Fe2O3纳米颗粒的存在有效改善了Ti3C2Tx MXene的自堆叠,增加离子传输通道并提供了更多的电化学活性位点,而Ti3C2Tx MXene所形成的高导电膜改善了锚定在其上的Fe2O3纳米颗粒的电化学活性。另外,层状Ti3C2Tx MXene有效抑制了Fe2O3在电化学过程中的体积膨胀,两种材料间的协同作用获得了一种性能增强的电极材料。当Fe2O3纳米颗粒质量分数为9.1 wt.%时获得最佳比电容,Fe2O3@MXene复合电极具有1 V的电压窗口,在1 m V s-1电压扫速下表现出2607 F cm-3的超高体积比电容,以及优异的循环寿命(13000次循环后电容为初始电容的121%)。最后,通过在两个Fe2O3@MXene电极之间填充PVA/H2SO4凝胶电解质组装柔性固态超级电容器,以探索其在柔性储能器件中的应用。结果表明,Fe2O3@MXene基柔性超级电容器具有1.2 V的电压窗口,29.3 Wh L-1的高体积能量密度和最大213.8 W L-1的功率密度,持续10000次的充放电循环后,电容仍保持95%。(3)基于以上研究结果,为了探索该技术的普适性,我们分别将不同的金属氧化物与Ti3C2Tx MXene复合探寻协同效应。分别将Mn2O3、Mg O、Co3O4以及Ni O与Ti3C2Tx MXene复合,利用静电自组装、真空抽滤法以及退火处理得到相应柔性超级电容器电极。这些两相间的协同效应研究为MXene基柔性超级电容器电极在柔性能量存储系统的应用提供新思路。