聚乳酸—羟脯氨酸/羟基磷灰石复合材料的制备及性能表征

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聚乳酸(PLA)具有易生物降解、降解产物对环境友好、聚合单体乳酸(LA)来源丰富等优点,优异的性能使其成为科研人员研究的热点对象。但是PLA为亲脂性的,亲水性能差导致其生物相容性较低,并且PLA材料结晶度高,使得材料具有较强的脆性,这些缺点限制了PLA的应用范围。为了使PLA能够满足临床应用,就必须对其进行改性。本论文针对PLA的亲水性差和材料的脆性对其进行了共聚和物理共混改性。实验采用丙交酯开环聚合法合成聚乳酸,并对其聚合条件进行了优化,得到最佳的聚合条件:聚合温度为130℃,聚合时间为13 h,真空度为80 Pa,催化剂的投料量为0.3%wt,聚合物的黏度达到0.97 g/dL。采用凝胶渗透色谱法(GPC)测定了聚合物的分子量,结果为:质均分子量(Mz)6.3万,重均分子量(Mw)5.4万,数均分子量(Mn)4.7万,分子量分布指数(D)1.15。通过对目标产物利用红外光谱(IR)表征,核磁共振波谱表征(NMR),证明实验成功合成了PLA。热失重(TG)和差示扫描量热法(DSC)测得PLA的玻璃转化温度(Tg)为55℃,熔融温度(Tm)为160℃,热分解温度(Tf)为200℃,测得的数据与已有文献报道的基本一致。实验以羟脯氨酸(HPro)作为共聚改性单体,采用溶液-熔融聚合法制备出聚乳酸-羟脯氨酸(P(LA-HPro))共聚物。对聚合过程中的条件进行选择,得到最优的实验条件为:聚合温度130℃,反应时间12 h,真空度70 Pa,催化剂用量3%wt。在此条件下所得共聚物的重均分子量(Mw)为5.6万,数均分子量(Mn)为6.1万,分子量分布指数(D)为1.08。红外光谱表征了P(LA-HPro)共聚物的特征官能团,TG和DSC对共聚物进行热稳定性分析,得出共聚物的Tg为45℃,Tm为155℃,Tf为173℃,热稳定性相对于未改性前PLA的降低。接触角测试得出聚合物膜接触角降至32°,材料的亲水性得到很大程度地提高。降解实验证明材料的降解速度加快,8周过后共聚物的失重率达到10%。实验以P(LA-HPro)作为基体,羟基磷灰石(HA)为共混增强材料,制备了聚乳酸-羟脯氨酸/羟基磷灰石复合材料(P(LA-HPro)/HA)。通过IR表明,P(LA-HPro)和HA的混合为物理混合,混合的过程中并没有改变两者的化学结构。TG和DSC分析结果表明,HA的加入能够提高材料的Tg和Tf,降低Tm。通过SEM观察可知微米级HA粒子未发生团聚现象,两种物质的界面相容性良好。力学性能测试得出:材料的力学强度在HA的含量为9%时为最佳,此时的拉伸强度为45.7 MPa、弯曲强度为127.7 MPa、弯曲模量为2.34 GPa,能够满足人体骨组织的强度要求。降解实验表明,HA的加入能够显著减缓材料的降解速度。P(LA-HPro)/HA为一种高强度、亲水性能良好的复合材料,这种材料有望在人体骨骼修复,牙齿修复等方面具有良好的应用。
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