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光催化氧化技术是一种绿色安全的去除水体中难降解有机污染物的有效手段,但传统光催化技术存在可见光催化效率低、催化剂流失严重、光催化机理尚不明确等问题。本论文以水体中典型的难降解有机污染物:对硝基苯酚（pnitrophenol,PNP）为目标污染物,以硫化锌（ZnS）为基础可见光催化剂,主要采用过渡金属Fe掺杂以及石墨相氮化碳（g-C3N4）负载修饰等手段,研究开发一种具有高催化活性的新型Fe（Ⅲ）-ZnS/g-C3N4（FZCN）复合可见光催化材料,考查微波水热合成方法、修饰手段对所得复合材料的结构、性能等方面的影响;并通过构建可见光催化-微滤膜分离水处理工艺,实现水体中PNP的高效去除以及催化剂的快速分离;此外,通过分析、检测降解中间产物和活性基团等手段,对该FZCN复合催化剂可见光下降解PNP进行作用机制探讨。采用微波水热法成功合成了Fe（Ⅲ）-ZnS可见光催化剂。相比于传统水热法10 h的合成时间,微波水热法在相同的合成温度即180℃条件下,仅需60 min即可得到Fe（Ⅲ）-ZnS催化剂,明显提高了合成效率,且所得催化剂在比表面积、催化性能等方面均优于传统水热法结果,体现了微波水热法在合成无机纳米催化材料方面的优势。以PNP为目标污染物,当Fe掺杂量为4%、微波水热合成温度为180℃、合成时间为60 min时,在初始PNP浓度为10 mg·L-1、初始pH值约为6、H2O2浓度为34 mg·L-1、催化剂投加量为0.8 g·L-1的条件下,于可见光辐照下反应120 min,Fe（Ⅲ）-ZnS催化剂对PNP的去除率达93.2%,反应速率常数为0.0239 min-1,能耗为1495 k Wh·m-3·order-1。实验检测结合量子化学计算结果表明,Fe掺杂并未影响ZnS的立方闪锌矿结构,但在其能带结构中引入了杂质能级,其在电子跃迁时可起到过渡作用并减小催化剂所需的激发能量,使得催化剂吸收边红移至可见光区,充分实现了其吸收可见光的设想,禁带宽度从3.44 eV降低至2.53 eV。当体系中存在H2O2时,可见光辐照下Fe（Ⅲ）-ZnS催化剂内产生的光生电子促进了Fe3+/Fe2+的氧化还原循环,活性物种通过相应的可见光催化和类Fenton反应而产生,从而提高了反应体系对PNP的去除效率。为了进一步提高Fe（Ⅲ）-ZnS的催化效率并相应地降低反应所需的能耗,将其负载于g-C3N4表面,采用微波水热法成功合成了Fe（Ⅲ）-ZnS/g-C3N4（FZCN）复合可见光催化剂。当g-C3N4负载质量比为0.20时,在与前文相同的降解反应条件下FZCN-0.20样品对PNP的去除率达90.7%,反应速率常数为0.0406 min-1,能耗下降为840 k Wh·m-3·order-1。g-C3N4负载有效地改善了Fe（Ⅲ）-ZnS催化剂的颗粒团聚现象,使其比表面积从23.50 m2·g-1增大至39.26 m2·g-1,从而使催化剂与污染物接触的活性位点增多,提高了PNP的去除效率。根据考查PNP的降解反应影响因素可知,当初始PNP浓度为10 mg·L-1、H2O2浓度为68 mg·L-1、催化剂添加量为0.8 g·L-1、初始pH值约为6、反应时间为60 min时,可见光辐照下FZCN-0.20复合催化剂对水中PNP的去除率为96.0%,能耗进一步降低至616 k Wh·m-3·order-1。通过筛选具有合适孔径、耐光辐射、耐氧化、机械性能强等特点的聚偏氟乙烯中空纤维微滤膜组件,构建了一个可见光催化-微滤膜分离水处理工艺。当进水PNP浓度为10 mg·L-1、初始pH值为5、催化剂添加量为1.0 g·L-1、H2O2浓度为170 mg·L-1、曝气量为0.50 m3·h-1、运行时间为4 h时,可见光辐照下工艺对水中PNP的去除率能达到90%以上;微滤膜组件对FZCN-0.20复合催化剂粉末的截留率达到了100%,实现了水中悬浮态催化剂粉末的快速分离,避免了体系中催化剂的流失和二次污染。基于活性物种分析和降解途径研究等手段开展了FZCN复合催化剂可见光下降解PNP的作用机制探讨。根据皮尔逊相关性分析,FZCN比表面积与反应速率常数呈较强的正相关关系,说明比表面积的增大对于促进水体中PNP的降解去除至关重要。通过对g-C3N4与Fe（Ⅲ）-ZnS的能带结构分析可知,二者在复合催化剂内构成了阶梯状的电子传递方式,即为type-Ⅱ型异质结,使得g-C3N4的光生电子能够被Fe（Ⅲ）-ZnS接收,促进了可见光催化体系中Fe3+/Fe2+的氧化还原循环和活性物种的生成。由电子自旋共振波谱分析、荧光检测和捕获实验等结果可知,FZCN复合催化剂降解PNP过程中的主要活性物种为羟基自由基,但超氧自由基、光生电子和空穴均对PNP的去除也有一定的贡献。根据高效液相色谱串联质谱（HPLC-MS/MS）对降解中间产物的检测和量子化学计算分子结构中的降解活性位点,PNP的主要降解途径包含脱硝基和羟基化反应,可能的中间产物包括对苯酚、对苯醌、1,2,4-偏苯三酚、硝基儿茶酚和富马酸、马来酸、乙醛酸、丙烯酸等小分子酸类;而通过对PNP及其中间产物的毒性预测可知,经过处理后水样的毒性下降。