【摘 要】
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阳极氧化技术(Anodic Oxidation,AO)近年来在难降解有机废水处理领域受到了广泛关注,但目前研究主要关注其阳极污染物的去除,如何直接利用阴极的还原作用去除污染物还有待开发
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阳极氧化技术(Anodic Oxidation,AO)近年来在难降解有机废水处理领域受到了广泛关注,但目前研究主要关注其阳极污染物的去除,如何直接利用阴极的还原作用去除污染物还有待开发。本研究分别以石墨毡和活性炭为阴极填料并接种微生物,以MnOx/Ti微孔电极为阳极,构建反硝化生物阴极-电催化反应器(Denitrifying Biocathode-Electrocatalytic Reactor,DBECR),利用阳极去除难降解有机污染物及反硝化生物阴极进行脱氮,从而赋予AO脱氮除碳双重功能。以石墨毡为阴极填料,在1.3 V和1.5 V电压下对反应器阴极接种后,电流密度和阴极电势均对阴极硝氮废水的更换呈现出周期性的响应,且阴极循环伏安曲线中出现NO3-的还原峰,表明具有电化学活性的反硝化细菌在阴极上成功附着生长,DBECR启动成功。启动成功后,阴极NO3--N和TN去除率由5%以下提高到95%以上,阳极TOC去除率由5%左右提高到20%左右,MB去除率达到90%以上。变形菌门和拟杆菌门是DBECR启动后的优势反硝化菌门。以活性炭为阴极填料的DBECR在1.3 V电压下的启动并不理想,在1.5 V电压下未启动成功。与活性炭相比,石墨毡更适合作为DBECR的阴极填料。随着阴极进水NO3--N浓度增加,DBECR在一个运行周期内阴极NO3--N的去除量和去除速率呈现逐渐增大的趋势。当阴极进水NO3--N浓度为700 mg NO3--N/L时,DBECR阴极NO3--N去除量和去除速率达到最大,分别为1.72 kg NO3--N/m3 NCC和0.18 kg NO3--N/m3 NCC/d。而电催化反应器(Electrocatalytic Reactor,ECR)最大的阴极NO3--N去除量和去除速率分别为0.84 kg NO3--N/m3NCC和0.06 kg NO3--N/m3 NCC/d,远低于DBECR。这说明耦合反硝化生物阴极后,DBECR阴极脱氮效果增强。进一步研究证实生物电化学反硝化是DBECR阴极脱氮的主要作用,NO3--N还原过程中基本不存在中间产物NO2--N累积。随着阴极进水NO3--N浓度的增加,DBECR在一个运行周期内阳极COD去除量逐渐增加。在阴极进水NO3--N浓度为700 mg NO3--N/L时,DBECR阳极COD去除量达到最大,为2.89×10-2 kg COD/m2。ECR阳极COD去除量最大为0.73×10-2 kg COD/m2,明显低于DBECR。这是由于相对于ECR,DBECR由于耦合了反硝化生物阴极,阴极电势得到提高,MnOx/Ti微孔阳极电势也得到提高。更高的阳极电势有助于促进MnOx/Ti微孔阳极生成·OH,因此促进阳极MB的降解。由此可见,DBECR不仅实现阴极脱氮,而且可以促进阳极除碳。
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