低温烧结Ba6-3x(Nd1-yBiy)8+2xTi18O54体系陶瓷研究

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本文以制备高介电常数低温烧结陶瓷材料为目标,通过添加不同烧结助剂来降低Ba6-3x(Nd1-yBiy)8+2xTi18O54 (x=2/3,0≤y≤1) (BNTB)系统陶瓷的烧结温度,研究了各种烧结助剂和实验工艺对BNTB系统陶瓷烧结性能、相组成、微观结构和介电性能的影响,并揭示了其低温烧结的机理。主要研究内容及结果如下:1.添加Bi2O3-TiO2复合氧化物将Ba6-3x(Nd1-yBiy)8+2xTi18O54 (x=2/3,y=0.2) (BNTB0.2)陶瓷的烧结温度降到了1160℃,这是低温时形成的Bi2O3液相和Bi2O3-TiO2低共熔液相的作用。CaO-B2O3-SiO2 (CBS)玻璃和Li2O-B2O3-SiO2 (LBS)玻璃将Ba6-3x(Nd1-yBiy)8+2xTi18O54 (x=2/3,y=0.6) (BNTB0.6)陶瓷的烧结温度降到了900℃以下,它们的熔点分别为700℃和744℃,在低温时形成液相,促进BNTB0.6陶瓷的烧结。CBS玻璃中Ca离子对BNTB0.6陶瓷中Ba离子的取代以及LBS玻璃和BNTB0.6陶瓷生成Li0.5Nd0.5TiO3的反应都能促进BNTB0.6陶瓷的烧结。复合添加LBS玻璃和LiF-BaF2将BNTB0.6陶瓷的烧结温度降到了850℃,这是因为LiF-BaF2中的F离子取代LBS玻璃结构中的部分O离子,使LBS玻璃中的负离子团解聚,引起LBS玻璃熔体粘度降低,加快液相烧结过程。2.随着Bi2O3-TiO2复合氧化物添加量的增加,BNTB0.2陶瓷的εr和τε增大,这是由其晶胞体积的增大和Bi离子对Nd离子的取代引起的,而其tanδ则先减小后增大。添加CBS玻璃和LBS玻璃的BNTB0.6陶瓷,随着其晶粒长大,气孔减少,致密度提高,BNTB0.6陶瓷的εr增大,tanδ减小,而当CBS玻璃和LBS玻璃过量时,又使BNTB0.6陶瓷的气孔增加,致密度降低,导致其εr减小,tanδ增大,而且BNTB0.6陶瓷中出现的一些异常长大的晶粒也会使其tanδ增大。3.系统研究了实验工艺对添加10.0 wt% LBS玻璃和1.0 wt% LiF-BaF2的BNTB0.6陶瓷的烧结性能、微观结构和介电性能的影响,得到其预烧温度为1000℃、球磨时间为10h、烧结温度为850℃、保温时间为2h时性能最佳。4.得到了三种低温烧结且性能较好的高介电常数陶瓷材料。(1)添加7.0 wt% CBS玻璃的BNTB0.6陶瓷在875℃烧结2h的介电性能为:εr=73.34,tanδ=0.003,τε=(?)17ppm/℃。(2)添加10.0 wt% LBS玻璃的BNTB0.6陶瓷在875℃烧结2h的介电性能为:εr=75.34, tanδ=0.003,τε=(?)26ppm/℃。(3)复合添加1.0 wt% LiF-BaF2和10.0 wt% LBS玻璃的BNTB0.6陶瓷在850℃烧结2h的介电性能为:εr=75.89,tanδ=0.002,τε=(?)24ppm/℃。
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