【摘 要】
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电化学生物传感器是应用广泛的一种检测诊断设备,因为它具有灵敏度高、特异性强、可连续在线检测、对待测物浊度要求不高、不需要复杂的预处理过程等优点。不过随着需求的增加及检测要求的增高,电化学生物传感器面临着识别受体种类受限,灵敏度不高等问题。本文利用新型识别受体,制备了不同的碳纳米材料作为电极支持材料构建了两种电化学生物传感器,分别用于水中污染物线性微囊藻毒素(L-MC-LR)的检测和肺癌标记物胃泌素
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电化学生物传感器是应用广泛的一种检测诊断设备,因为它具有灵敏度高、特异性强、可连续在线检测、对待测物浊度要求不高、不需要复杂的预处理过程等优点。不过随着需求的增加及检测要求的增高,电化学生物传感器面临着识别受体种类受限,灵敏度不高等问题。本文利用新型识别受体,制备了不同的碳纳米材料作为电极支持材料构建了两种电化学生物传感器,分别用于水中污染物线性微囊藻毒素(L-MC-LR)的检测和肺癌标记物胃泌素释放肽前体(Pro GRP)的高灵敏度检测。在证明了传感器的可行性在之后,对各实验条件进行了优化,在最佳条件下测试了传感器的分析性能,得出以下结论:(1)利用降解酶Mlr B可以特异性降解L-MC-LR的特性,将其作为识别受体;多壁碳纳米管(MWCNT)有大的比表面积和高的导电性,不仅可以放大信号,还可以提高Mlr B的负载率,作为电极支持材料,构建电化学生物传感器用于对L-MC-LR的检测。对功能化后的MWCNT-COOH进行扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等表征,表明其表面含有大量含氧官能团,同时结构完整,没有明显缺陷或断裂。在最佳条件下用构建的传感器对L-MC-LR进行检测,测得的检测范围为1 pg/m L-100 ng/m L,最低检测限达0.127 pg/m L(S/N=3),并且表现出良好的选择性、制备重现性以及稳定性,在对湖水样品进行检测时,也表现出令人满意的回收率。(2)合成三维碳纳米材料3D-rGO@Au作为电极支持材料,利用抗体作识别受体,制备夹心型电化学免疫传感器,用于Pro GRP的高灵敏检测。首先对3D-rGO@Au进行SEM、TEM、FT-IR、Raman、XPS、X射线能谱(EDS)表征,表明3D-rGO@Au是三维多孔的空间网络结构,有比二维石墨烯更大的有效比表面积,可以负载更多的抗体。电化学数据显示其有高的导电性。同时夹心结构对信号的放大作用使传感器具有高的灵敏度。在最佳实验条件下,制备的传感器对Pro GRP的检测与已报道的传感器进行对比,在检测范围(1 fg/m L-10 ng/m L)、检测限(0.136 fg/m L(S/N=3))和灵敏度等方面都有明显的优势,同时拥有良好的选择性、制备重现性和稳定性,在对血清样本进行检测时,也表现出较好的回收率。
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