Ni-CeO<,2>-MgO/α-Al<,2>O<,3>催化剂的合成及动力学研究

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该文以α-Al<,2>O<,3>为载体,以CeO<,2>和MgO为助剂,采用浸渍法制备了天然气二氧化碳转化制合成气所需两种性能优良的工业Ni基催化剂.命名为HSD-1和HSD-2.该文研究进行了有关的热力学函数及平衡转化率的计算.结果表明在一定CO<,2>/CH<,4>比条件下通过升高温度,可以在热力学上防止积炭反应的发生.而降低原料气CO<,2>/CH<,4>比,积炭临界温度明显升高.加入助剂对催化剂进行改性,积炭终止温度降低,积炭区向低温移动,非积炭区增大.该论文对Ni/α-Al<,2>O<,3>和工业HSD-2型催化剂系统地研究了催化活性及其动力学问题,表明当CO<,2>的分压为12.5~30KPa、温度为:1123K~1173K时,该反应相对于甲烷是1级反应,相对于二氧化碳是0级反应.当CO<,2>的分压为30~45KPa、温度为:1123K~1173K时,一氧化碳的生产速率随着甲烷分压和二氧化碳的分压的增加而增大,表明该反应相对于甲烷和二氧化碳均是1级反应.根据动力学和脉冲反应结果,指出CH<,4>(ad)→CH<,3>(ad)+H(ad)反应的控速步骤.
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