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金属氧化物气体传感器由于实时分析、无需收集样品和结果快速反馈等优点,在呼气分析领域具有广阔的应用前景。呼气中大多数气体是新陈代谢的产物,其浓度的变化可反映身体状况,因此一些气体可作为特种疾病的生物标记物。如丙酮是乙酰辅酶A的代谢产物,可作为糖尿病的生物标记物。目前,检测丙酮的氧化物有γ-Fe2O3、TiO2、ZnO和WO3等。WO3具有不同的物相,其中ε相WO3具有铁电性,在不同的呼气中与丙酮分子的相互作用最强,所以在检测丙酮气体时具有较高的灵敏度和选择性,因而,研究最为广泛。然而,ε-WO3在工作温度下不稳定。因此,在WO3对丙酮气体响应的研究中,提高ε-WO3的稳定性具有重要意义。本研究通过C掺杂提高ε相WO3的稳定性,进而提高材料对丙酮的选择性;在C掺杂稳定ε相WO3的基础上进一步掺杂Fe提高灵敏度。主要研究结果如下:1.以碳球为模板,通过溶剂热结合煅烧法制备了C掺杂的多孔WO3空心球,并采用TG-DSC、XRD、Raman、XPS、SEM、TEM和氮气吸附脱附等研究方法对制备的材料进行分析。XRD和拉曼结果表明,合成的材料主要为ε-WO3;XPS分析结果表明C掺杂到了WO3晶格中;SEM和TEM形貌观察发现,合成的WO3为粒径在120-280 nm的球状结构,样品经氩离子抛光后的SEM结果显示制备的材料为空心结构;BET测试表明材料的比表面积为22.0 m2·g-1,孔径约为6.2 nm。2.详细研究了所制备的C掺杂WO3材料的气敏性能。考察了碳球加入量和煅烧温度对材料气敏性能的影响,当碳球加入量为23 wt.%,煅烧温度是450oC时,得到的材料对丙酮响应最好;探索了工作温度对材料气敏性能的影响,确定最佳工作温度是300oC;对比了所制备材料对不同气体的响应,结果显示,C掺杂WO3对0.9 ppm乙醇、甲醇、甲苯、NH3、NO和CO的响应值均低于2,而对0.9 ppm丙酮的响应为5.1,表明所制备材料对丙酮具有很好的选择性;考察了相对湿度对材料气敏性能的影响,结果表明,在90%湿度下,C掺杂WO3对2 ppm丙酮的响应为3.1,对0.9 ppm丙酮的响应为1.8,72%的灵敏度增加量可区分糖尿病患者和健康人群;稳定性测试表明,所制备材料在350oC老化3个月后对10 ppm丙酮的响应值为11.4,基本上保持恒定值(原始值S=11.3),证明C掺杂WO3材料具有很好的稳定性。3.以碳球为模板,通过溶剂热结合煅烧法合成了Fe,C共掺的WO3微球,并采用TG-DSC、XRD、Raman、XPS、SEM、TEM、PL和氮气吸附脱附等手段对所制备材料进行表征。XRD和拉曼结果表明,合成的材料主要为ε-WO3;XPS的C 1s高分辨能谱中除284.8 e V处的峰之外,其他峰向高结合能方向偏移,且拉曼图中峰向低频率处移动,表明Fe掺杂到了WO3晶格中;SEM和TEM结果表明,合成的材料为粒径在120-220 nm的多孔球;Fe,C共掺杂WO3的PL光谱在440-490 nm处峰强度增加,并且在440 nm处出现一个较强的峰,表明Fe掺杂会在材料中引入氧空位。4.详细研究了Fe,C共掺杂WO3对丙酮气体的气敏性能。考察了Fe掺杂量对材料气敏性能的影响,结果显示0.445 mol%Fe掺杂样品具有最高的气敏响应,在300oC下对10 ppm丙酮的响应可达到17.7;研究了工作温度对材料气敏性能的影响,确定最佳工作温度为300oC;对比了所制备材料对不同气体的灵敏度,结果显示,材料对0.9 ppm乙醇、甲醇、甲苯、NH3、NO和CO的响应均低于2,而对0.9 ppm丙酮的响应为7.3,表明材料对丙酮具有很好的选择性;研究了相对湿度对材料气敏性能的影响,结果表明,Fe,C共掺杂WO3在90%湿度下对2ppm丙酮响应为4.7,对0.9 ppm丙酮的响应为3.2,灵敏度增加量可以区分糖尿病患者和健康人群;稳定性测试表明,所制备材料在350oC老化3个月后对10ppm丙酮响应值为17.6,与原始值(S=17.7)基本上保持一致,证明Fe,C共掺杂WO3材料在工作温度下具有良好的稳定性。