本文采用基于密度泛函理论(DFT)的全势线性缀加平面波(FPLAPW)方法,对分子磁体Cu(6bpyNO)Cl2和Na[NpO2(OH)2]及氧化物Np2O5的电子结构和磁性质进行了第一性原理研究。　　化合物Cu(6bpyNO)Cl2的铁磁态的研究表明:其每个分子磁矩为2.000μB,其中Cu原子和氮氧自由基为主要的磁性来源;Cl1、Cl2、N1和N2上也有较大的正磁矩分布,可以用自旋退局域化作用来解释;通过对其态密度和能带的分析得出, Cu(6bpyNO)Cl2是铁磁半导体。　　在对于化合物Na[NpO2(OH)2]的研究中,我们首先对其三种假定态(铁磁态,反铁磁态,无磁态)的总能量进行了计算。依据能量最低原则,得出 Na[NpO2(OH)2具有铁磁基态,反铁磁亚稳态。通过对这两种态的电子结构的分析,我们得出铁磁态和反铁磁态都具有半导体特性。为了更好的解释其磁性机理,我们又对其铁磁态进行了详细研究,结果表明:每个分子磁矩为2.000μB,其中Np原子为主要的磁性来源;H、O原子提供微小的负的自旋分布,这主要是由于Np原子与H、O原子之间发生自旋极化作用。从部分原子的态密度中,可以看出Np的5f轨道与O3和O5原子的2p轨道之间,以及O7和O8原子的2p轨道之间具有相似的态密度分布,这说明在这些原子之间存在轨道杂化作用。　　氧化物Np2O5的铁磁态的研究表明:每个分子磁矩约4.000μB,其中Np原子为主要的磁性来源;O原子上很小的负磁矩分布可以用自旋极化作用来解释。通过对其态密度和能带的分析得出,氧化物Np2O5是铁磁半金属材料。