中红外激光在国防、医疗、通讯、激光加工等方面拥有重要应用,然而通过非线性光学晶体的频率转换将发展成熟的近红外波段激光拓展至中红外波段,是固体激光器获得中红外激光的主要手段,因此红外非线性光学晶体的发展对推动中红外固体激光技术的发展具有重大意义。前期研究表明硫磷属化合物、金属氧化物和卤化物是中红外非线性光学晶体设计的三大材料体系,但它们存在各自的优势和缺陷,单一的材料体系很难完全满足非线性光学晶体的所有性能要求,相反将多种阴离子基元复合是设计合成新型非线性光学晶体的有效策略。因此一些研究者们尝试通过将两种阴离子复合,合成出了包括Ba3AGa5Se10Cl2（A=Cs,Rb,K）,Pb17O8Cl18,Bi FSe O3,Ba Ge OSe2等的两种阴离子复合的系列非线性光学新晶体,但目前仍没有同时复合三种阴离子的材料报道。在本论文中,我们对两种阴离子复合的硫磷属卤化物和氧-硫磷属化合物进行了研究,合成出了系列具有两种阴离子复合的硫磷属卤化物和氧-硫磷属化合物新晶体,对其结构以及多阴离子基元复合的一般规律进行研究。基于以上指导,我们成功设计合成出了首例具有三种阴离子复合的Ba2F2Ge2O3S2化合物,该晶体由[Ba2F2]层状结构和[Ge OS]层状结构形成类奥里维里斯三维结构,其结晶于非中心对称的Aba2空间群;倍频效应:1.4×Ag Ga S2;且化合物拥有相对较宽的红外透过范围:9μm;以及大的光学带隙:4.45 e V;除此之外,该材料也具有适中的双折射,可保证材料在较宽波长范围内的相匹配能力。因此,该化合物不仅是一种潜在的中红外非线性光学晶体,同时,相关研究也将为设计合成大倍频、大带隙以及合适双折射的中红外非线性光学晶体研究提供新思路。研究工作具有如下创新性:1)设计合成了9种多阴离子基元复合化合物,并通过单晶X射线衍射确定了它们的晶体结构,基于红外、拉曼、漫反射及粉末倍频系统研究了它们的线性、非线性光学性能;2)Ba2F2Ge2O3S2是首例同时包含三种阴离子基元的多阴离子基元复合红外非线性光学晶体,该化合物表现出较好的非线性光学性能,在中红外激光输出方面具有潜在应用前景。