论文部分内容阅读
近年来,有机-无机杂化钙钛矿因带隙可调、低温溶液制备、载流子迁移率高等优点在光电子领域取得了快速发展。然而,传统三维(3D)钙钛矿本身存在的一些缺陷一直限制发光器件的发展,如表面与内部的缺陷、器件稳定性较差、激子易解离。随着钙钛矿研究被不断深入,人们发现低维钙钛矿材料可以提高钙钛矿发光二极管(PeLED)的发光效率和稳定性。相比于3D钙钛矿,二维(2D)结构钙钛矿材料在发光领域呈现出优异的特性,较大的大有机离子可以增加激子束缚能、减少缺陷态及提高器件稳定性。这些使得2D钙钛矿成为一种很有前途的光电功能材料。但是,2D钙钛矿中较大的绝缘有机基团严重阻碍了电荷传输并限制了 PeLED中发光效率。一种由2D和3D钙钛矿混合的准二维钙钛矿开始引起人们的注意。这种钙钛矿能同时兼顾到2D和3D结构的优点,可以增加激子束缚能并有效地转移电荷。然而,准二维钙钛矿并不是一种完美的材料,缺陷依然存在且荧光效率依旧较低。同时,低维结构中的一些机理也尚未明确。如薄膜结晶的过程、激子特性等。本文针对(R-NH3)2An-1MnX3n+1结构的准二维钙钛矿,从两个方面进行研究。一方面,我们研究了 R-NH3大有机离子对钙钛矿结晶、发光、晶体结构、激子特性及器件发光性能的影响。另一方面,我们又对前驱体溶剂、反溶剂进行研究。研究结果如下:1)改变(R-NH3)2An-1MnX3n+1结构的准二维钙钛矿中大有机离子R-NH3的链长度,对比分析XRD、吸收光谱、荧光寿命、变温发光光谱、光致发光量子产率(PLQY)及器件发光性能发现大有机离子R-NH3的长度增加,可以阻碍层状2D钙钛矿结构的生长;减少缺陷增加荧光寿命;增加激子结合能,提高发光效率。2)我们改变旋涂过程中滴加反溶剂的时间,通过对比分析XRD、吸收与发光光谱、荧光寿命、PLQY,发现较早的滴加反溶剂有助于薄膜的发光。但是,过快的结晶速度导致反溶剂的滴加时间难以精准控制。通过使用DMF/DMSO混合溶剂调节结晶速度,最后证明了合适的反溶剂处理有利于提高薄膜的发光性能。3)我们将溶剂优化条件应用于不同大有机离子的准二维钙钛矿薄膜和器件制备。对比分析了 XRD、吸收与发光光谱、荧光寿命、PLQY及器件性能,证明了DMF/DMSO混合溶剂、反溶剂使用和有机离子配体选择三者有机结合可以提高准二维钙钛矿薄膜质量与器件性能。