WS2/Ag复合纳米微腔中的强耦合特性研究及调控

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近年来,二维过渡金属硫化物与金属结构相互作用的强耦合效应吸引了研究人员的广泛关注。当二维过渡金属硫化物由多层减至单层时,其带隙由间接带隙变为直接带隙,且具有较大的激子结合能和较强的激子跃迁偶极矩,因而单层过渡金属硫化物在室温下有关激子的器件中有潜在应用。相较于有关J聚体或量子点的强耦合研究,单层过渡金属硫化物强耦合效应的研究可以为室温条件下的器件创新提供更好的应用平台。然而,为了将具有强耦合性质的器件可以应用到量子信息处理设备中,当前面临的最大问题之一是如何提高金属纳米腔与二维材料复合系统的拉比劈裂能量。本文的工作通过加入二氯甲烷溶液使银纳米腔二硫化钨复合结构的强耦合能量提高至266 meV;此外还通过加入不同比例的酒精与二氯甲烷混合溶液,实现了对复合结构耦合强度的实时连续调谐。这将在量子信息处理、非线性光学材料以及操控化学反应等领域具有潜在的应用。本文的主要研究成果如下:(1)金属纳米腔与二维材料复合系统采用颗粒在镜面上的结构(Nanoparticle-on-mirror,NPoM),通过单颗粒暗场散射方式测得复合结构中生成的表面等离激元激子极化激元的散射光谱。利用半经典耦合谐振子模型拟合得到空气中复合结构的拉比劈裂能量为145 meV。这满足系统中强耦合实现的判定依据,即(?)。根据耦合强度计算公式估算系统中参与强耦合作用的激子数量为200。(2)为了提高银纳米腔/二硫化钨复合结构中的拉比劈裂能量,我们将复合结构浸泡在二氯甲烷溶液中。由于二氯甲烷对应的电负性大于单层二硫化钨的电负性,导致二硫化钨分子层失去电子,中性激子的含量提高至约100%。因而使得复合结构中表面等离激元与激子的相互作用增强,拉比劈裂能量高达266 meV。(3)调节介质环境的电负性可以使单层二硫化钨中激子的浓度发生变化。因此我们将复合结构浸泡在酒精和二氯甲烷的混合溶液中。通过提高混合溶液中二氯甲烷的浓度,测得复合结构对应的耦合能量可从178 meV(酒精中)连续调制到266meV(二氯甲烷中)。由于酒精和二氯甲烷可以以任意比例互溶,电子转移可逆且响应迅速,因此通过调配不同配比的二氯甲烷/酒精混合溶液改变二硫化钨中的激子浓度,进而实现了对复合结构耦合强度的实时调控。
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