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随着柔性电子器件和大规模储能科技的发展，具有高介电常数(k)的柔性聚合物基复合材料在工业上和学术上获得了广泛的关注。目前制备高k值柔性聚合物基复合材料最普遍的策略是将聚合物和高k值的无机纳米填料进行复合。前者聚合物的k值较低但是可以提供聚合物复合材料的力学柔性和较高的介电击穿强度；后者无机纳米填料缺乏柔性和介电击穿强度，但是其k值较高。一般而言，高k值的无机纳米填料主要包括两类：介电陶瓷纳米粒子和导电纳米粒子。对于介电陶瓷而言，虽然其能够显著提高聚合物复合材料的k值并保持较小的介电损耗，但是其添加量往往较高，这使得材料的柔性和加工性大大降低，阻碍了其在工业上的广泛应用。相比之下，导电填料(诸如一维的碳纳米管(CNTs)和二维的石墨烯(GNs)等)具有高k值、使用量极少的优势，这使得材料保持着高力学柔性、易加工性、质轻和低耗等优点。因此，通过将聚合物和导电填料进行复合有望实现高k值的柔性聚合物基复合材料。 本工作以聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物聚偏氟乙烯-三氟氯乙烯(P(VDF-CTFE))为基体，通过添加无机导电填料 CNTs和含有不饱和双键的离子液体(IL)，制备含氟聚合物的复合薄膜，然后薄膜经过室温下固体电子束辐射技术使得 IL接枝到聚合物基体无定形的分子链上，最后进行熔融相分离，从而得到兼有无机CNTs和有机聚离子液体纳米微区的双纳米相复合材料，研究纳米复合材料的结构和性能。主要研究内容和结果如下： (1) PVDF/IL共混薄膜通过固体电子束辐照技术能实现IL在PVDF无定形区分子链上的原位接枝，辐照接枝后的样品熔融过程中发生微相分离。为研究共混薄膜结晶度对微相分离样品形态的影响，首先对 PVDF/IL共混样品进行热处理，制备出具有不同结晶度的共混物，然后通过固体电子束辐照的方法得到接枝的PVDF-g-IL复合材料，最后经过熔融相分离，得到具有 PVDF-g-IL纳米微区的复合材料。DSC的结果表明，复合材料的结晶度有较大变化，其中150°C等温后薄膜的结晶度最大。XRD的研究结果表明薄膜经过不同热处理后，150°C等温结晶样品的复合薄膜晶型为极性?晶型。TEM的结果表明不同热处理方式并未对材料最终的微观形貌有较大的影响。 (2)在PVDF的基体中，添加经IL包覆的CNTs，通过辐射和微相分离过程，制备出同时含有均匀分散的CNTs和有机导电纳米微区(PVDF-g-IL)共存的双纳米相复合材料。在辐照前的熔融共混阶段，IL有助于CNTs在基体中的分散；辐照过程中IL接枝到PVDF分子链上；熔融时，接枝有IL的PVDF链发生微相分离，形成纳米微区，而均匀分散的CNTs没有发生二次聚集，因而形成独特的双纳米相复合材料。复合材料具有较好的强度和延展性，同时介电常数高，而介电损耗仍保持在较低的范围内。 (3)以P(VDF-CTFE)为聚合物基体，IL作为添加剂，制备出P(VDF-CTFE)/IL共混薄膜，通过辐射接枝和熔体的微相分离过程，获得了有机纳米微区均匀分散的 P(VDF-CTFE)复合材料。研究表明微相分离后材料具有优异的力学和良好的介电特性。 (4)在上述的基础上，在聚合物 P(VDF-CTFE)基体中添加无机导电填料 CNTs和具有不饱和双键的 IL，制备出兼有 CNTs与有机纳米微区的 P(VDF-CTFE)复合材料，并对其力学和介电性能进行了研究。研究表明，随着CNTs含量的增多，复合材料的断裂伸长率减小，杨氏模量和屈服强度增加。在介电性能的测试中，复合材料的介电常数随着CNTs含量的增多逐渐上升，而介电损耗与P(VDF-CTFE)的介电损耗相差不多。