随着计算机技术的不断发展,基于密度泛函理论的晶体结构预测方法的能力也在不断提高。晶体结构预测方法不仅能够搜索常压和三维的晶体结构,还能够预言高压甚至限定维度情况下的特殊结构。在晶体结构搜索中,我们从最基本的元素配比出发就能够判断特定条件下稳定和亚稳定的结构并计算其物理性质,从而能够设计新型材料(比如超硬材料,光学材料,超导材料,拓扑材料,磁性材料等等),为实验工作提供参考。在本文中,我们主要讨论了两个方面的内容:一方面是利用晶体结构预测方法研究高压相图(第三章),另一方面是利用晶体结构预测方法设计新型的低维磁性材料(第四章和第五章)。在第三章中我们讨论了用晶体结构预测方法研究TaAs家族的高压相图。外尔半金属材料由于其独特的能带结构和表面态性质受到人们的广泛关注。然而,外尔半金属材料在高压下的行为仍有待探究。我们选取了最有代表性的TaAs家族来研究其高压下的结构相图。在第四和第五章我们讨论了利用晶体结构预测方法设计一维铁磁半导体VI_3单链纳米线和二维铁磁材料Fe_2SnSe单层。近些年来,由于低维磁性体系的基础物理意义以及潜在应用价值,低维磁性材料受到人们的广泛关注。我们通过晶体结构预测的方法,设计了两种低维的铁磁材料,希望能为实验工作提供有潜力的材料。1.外尔半金属NbP,NbAs,TaP和TaAs的高压相图的结构预测。在这一工作中,我们利用晶体结构预测方法和第一性原理计算系统地研究TaAs家族(NbP,NbAs,TaP和TaAs)的高压相图。我们的计算结果表明NbAs和TaAs有着相似的高压相图,都遵循同样的结构相变序列,也就是I4_1md→P-6m2→P2_1/c→Pm-3m。其中NbAs和TaAs在高压下发生结构相变的压力略有不同。但是NbP和TaP的高压结构相变序列和NbAs以及TaAs的不同。NbP会变成Cmcm相,TaP在高压下会变成Pmmn相。有意思的是,我们发现高压相P-6m2的NbAs的电子结构中,共存着外尔费米子和三重简并费米子,这和高压相P-6m2的TaAs非常相似。2.铁磁半导体VI_3单链纳米线。一维的铁磁半导体对于基础研究和纳米自旋器件的应用都具有重要研究价值。在这个工作中,我们系统地研究了三卤化钒VX_3(X=F,Cl,Br,I)纳米线。在这些VX_3纳米线中,我们发现有限长度的单链VI_3纳米线是铁磁半导体,并且根据蒙特卡洛模拟的结果,它有着64K的转变温度。接着,我们构建了一个二维纳米线阵列模型,发现单链VI_3纳米线的链间交换作用是铁磁性的。二维VI_3纳米线阵列有着113K的居里温度,高于液氮温度。除此之外,铁磁的VI_3纳米线在应变和掺杂的条件下保持稳定。铁磁VI_3纳米线中的本征半导体性质使得它可能在纳米自旋器件领域具有潜在应用价值。3.Fe_2SnSe中的室温铁磁性。近些年来,单层的磁性材料受到人们的广泛关注。利用机器学习加速的晶体结构预测方法,我们预言了一种新型的二维Fe_2SnSe单层。基于密度泛函理论的GGA U方法的结果表明,Fe_2SnSe单层有着强的交换作用并且有着很强的面外磁各向异性。利用基于经典海森堡模型的蒙特卡洛模拟,我们估算其居里转变温度约为788K。然后我们还用声子谱和在800K下进行第一性原理分子动力学模拟详细验证了这种单层Fe_2SnSe的动力学稳定性以及热动力学稳定性。Fe_2SnSe单层的高的居里温度以及热动力学稳定性使得它成为纳米自旋器件领域的潜在材料。