氢化是调控石墨烯电子结构的重要方式，氢团簇在石墨烯上的存在状态决定了材料最终的结构及其电子结构。对氢团簇在石墨烯上的存在及其演化状态的模拟不但有助于确定石墨烯上氢团簇的稳定吸附构型，同时也有助于理解氢化石墨烯的形成过程及其电子结构特征。本篇论文采用密度泛函理论方法，系统模拟了氢团簇在石墨烯上的存在状态及其在不同氢化条件下材料的结构与电子结构的演化。主要内容包括以下几个部分:　　(1)在对氢单体(monomer)以及二聚体(dimer)理解的基础上，重点探讨了氢三聚体(trimer)在石墨烯上稳定的吸附状态，结果显示氢trimer的稳定性是与trimer中氢原子的相对吸附位置直接相关的;当氢原子吸附在互为邻位或者互为对位的碳原子上时，所对应的氢团簇的稳定性高。而当氢原子吸附在互为间位的碳原子上时，相应trimer结构的稳定性低。单个氢原子的扩散和脱附对氢trimer来说是非常重要的动力学演化过程。通过单个氢原子的演化，trimer结构很容易演化为稳定的dimer结构，这一结果和实验上的探测结果一致。　　(2)在理解了石墨烯上氢团簇稳定性的基础上，通过不同类型氢团簇的STM图像的模拟，完全确定出了实验上不同的STM图像所对应的氢团簇吸附构型:即ortho-dimer（氢原子吸附在邻位的两个碳原子上），para-dimer（氢原子吸附在对位的碳原子上）对应于实验上比较局域的椭球形STM图像;Tetramer-A（氢原子在石墨烯上成直线排布，可以看成由两个ortho-dimer与一个para-dimer组成）、tetramer-B（氢原子成直线排布，由两个para-dimer与一个ortho-dimer组成）对应于实验上扩展的椭球形STM图像;一种在石墨烯上成正六边形排布，氢原子两两互为para-dimer的hexamer结构对应于实验上的星状STM图像。这些不同类型氢团簇的STM图像都显示出偏压依赖特性，并且与STM图像对应的氢团簇都具有非常高的稳定性。　　(3)系统模拟分析了在不同的氢化条件下双层石墨烯以及石墨烯/氮化硼层间杂化材料的结构、电子结构及其对外加电场的响应。结果显示，在无氢原子吸附时，垂直电场能在双层石墨烯中引入一定的带隙，而石墨烯/氮化硼的电子结构在垂直电场下几乎不变。在部分氢化条件下，相对于双层石墨烯来说，层间键在石墨烯/氮化硼中更加容易形成。因此即使在比较低的氢覆盖率下，氢化也能在石墨烯/氮化硼中引入一个比较大的带隙。在完全氢化条件下，双层石墨烯与石墨烯/氮化硼中的层间键完全形成。由于在完全氢化的石墨烯/氮化硼中存在层间偶极矩，其带隙在电场下具有可控调节的特性。依赖于外电场的方向，该种材料的带隙既能连续增加又能连续减小。而对完全氢化的双层石墨烯来说，在外加电场下，其带隙只能减小。材料的电子结构对外电场的不同响应是由Stark效应引起的，可以通过导带与价带的组成以及它们在结构上的不同分布来解释。　　以上工作通过对氢化石墨烯的系统探究，不但确定出了氢原子在石墨烯上的稳定吸附状态，还进一步分析了氢的不同吸附状态对石墨烯结构与电子结构的影响，所有这些研究将极大地促进石墨烯在电子器件上的应用。