氢气作为清洁能源成为化石燃料理想的替代品,在工业生产和人们生活中具有广泛的应用。但H2分子小,容易发生泄漏并引起爆炸,灵敏度高、响应速度快的高性能氢气传感器对保证氢能源的安全使用及其有关领域的发展具有重要作用。开发出稳定性好、室温下对H2具有快速响应及回复的半导体氢气敏感材料,对促进氢能源的推广使用具有重要的意义。此外,对半导体室温氢敏材料的室温氢敏机理进行系统的研究也有助于研发出高品质的氢气传感器。本文基于MoO3纳米带,通过计算机模拟对其室温氢敏机理进行了探索,并将其与石墨烯进行复合,组装了室温下对H2具有良好响应性能的敏感元件,主要研究内容如下:(1)MoO3氢敏性能的计算。基于第一性原理密度泛函理论,对正交相MoO3(010)表面对H2的敏感特性进行了模拟。发现理想化学计量比的纯净MoO3(010)表面没有可供气体分子吸附的位点,O2分子和H2分子均不会在其表面发生吸附。非化学计量比MoO3(010)表面上端氧空位最易形成,形成能为4.41 eV。O2分子可以水平方式吸附在空位处,并捕获MoO3材料中的电子,使体系中载流子数目减少。随后,H2分子可以与非化学计量比MoO3(010)表面预吸附的O2分子发生氧化还原反应生成H2O分子,并释放电子到Mo03材料中,使体系中载流子数目增多。该工作可为MoO3基氢气传感气的研发提供理论基础。(2)单根MoO3纳米带的室温氢敏性能。采用水热合成方法获得了[001]取向的正交相氧化钼纳米带,长度超过500μm。Mo03纳米带表面吸附氧(主要为O2-)与H2分子之间的氧化还原反应是元件对H2具有敏感特性的原因。退火气氛对样品中Mo5+的含量具有重要影响,还原性气氛退火后所得单根纳米带中Mo5+的含量最高。相比O2和真空中退火样品,H2气氛退火后所得器件室温下对1000ppm H2的响应性能最优,响应时间约为54.6 s,回复时间约为12.6 s。(3)MoO3纳米带膜的室温氢敏性。采用涂覆的方法,以不同尺寸MoO3纳米带组成网络作为敏感膜,获得了室温下对H2具有良好响应的敏感元件。研究发现,元件氢敏性能与纳米带尺寸呈现正相关,200 ℃水热条件下所得样品长度最长,室温下对1000 ppm H2响应时间约为14 s,回复时间约为110 s。敏感膜中众多的MoO3/MoO3同质结对元件的氢敏特性具有重要贡献,但气体分子在纳米结处扩散速度慢是导致其回复时间长的主要原因。(4)MoO3纳米带/石墨烯复合材料的室温氢敏性。将氧化石墨烯加入到水热反应的前驱体中,采用水热方法制备了不同石墨烯含量的MoO3纳米带/石墨烯复合材料。当石墨烯含量在0-1.5%范围内时,复合材料对H2的敏感性能随着石墨烯含量的增加而逐渐改善;当石墨烯过高时,由于其包裹了大量的纳米带引起复合材料的敏感性能变差。石墨烯含量为1.5%时,复合材料对1000 ppm H2的响应时间约为10 s,回复时间约为30 s。复合材料中MoO3/石墨烯异质结的引入使得MoO3/MoO3同质结对氢敏的贡献减弱,纳米带表面吸附氧与H2之间的氧化还原反应成为控制复合材料氢敏响应的主导因素,促进了复合材料性能的提升。此外,复合材料较大的比表面积、较好的导电能力也是改善其室温氢敏性能的有利因素。