纳米碳材料因其独特的结构和优良的理化特性,在催化领域有着重要而广泛的应用。碳进行氮掺杂可以产生局部结构缺陷,有效调变其形貌、电子结构和物理化学特性。掺氮碳材料在作为非金属催化剂时表现出独特的催化性能,同时也是优良的催化剂载体,可以有效提高负载型贵金属催化剂的分散度。但是其与负载贵金属纳米颗粒（NPs）之间的相互作用方式仍存在争议,哪一类含氮官能团有利于贵金属NPs的分散,并最终影响反应活性并无一致的看法。本文探讨掺氮碳载体与贵金属之间的相互作用方式及其对贵金属催化剂电子特性和催化性能的影响,通过调变载体、负载方法以及引入助剂的方式调变Pt催化剂的电子和几何结构,并评价其性能,建立特定类型反应中Pt催化剂的结构（电子、几何）与性能的构效关系,并用以指导掺氮碳材料负载的Pt催化剂的设计。论文的主要研究内容如下:（1）系统研究了掺氮碳纳米管（NCNT）上特定形式的含氮官能团以及氧化修饰的NCNT与Pt NPs之间的相互作用。将乙二醇（EG）还原法制备的Pt催化剂应用于甘油氧化反应和CO电催化氧化反应,并评价其性能。研究结果表明氮掺杂可以提高Pt NPs的分散度。Pt NPs与NCNT之间存在强相互作用。石墨氮会优先与Pt NPs发生相互作用,电子从具有给电子特性的石墨氮转移至金属态的Pt NPs。NCNT氧化修饰引入的含氧官能团会削弱含氮官能团与Pt NPs之间的相互作用。同Pt/CNT催化剂相比,Pt/NCNT催化剂在甘油氧化反应和CO电催化氧化反应中具有更好的活性。将甘油氧化反应和CO电催化氧化反应的本征活性与Pt NPs的电子结构相关联,发现两者有强相关性。表面富余电子的Pt纳米催化剂在甘油氧化反应以及CO电催化氧化反应中具有更高的本征活性。（2）采用乙二醇、硼氢化钠液相还原法以及浸渍法制备了Pt催化剂,探究Pt NPs与NCNT之间的相互作用对Pt催化剂电子结构和催化性能的影响。将Pt催化剂应用到甘油、甲酸、CO电氧化反应以及氨硼烷水解制氢反应中,探究Pt催化剂的制备方法、电子结构与特定反应本征活性之间的关系。研究结果表明浸渍法制备的Pt催化剂Pt4f7/2（0）具有最高的结合能,即同EG和NaBH₄制备的Pt催化剂相比,Pt NPs表面缺失电子。该特性与Pt NPs和缺陷位或者缺陷位附近的吡啶氮的相互作用有关。Pt催化剂的催化性能同其电子结构存在强相关性。表面富余电子的Pt催化剂在甘油和甲酸电氧化反应中有更好的面积比活性,且甘油和CO电氧化的起始位置更低;反之,浸渍法制备的表面相对缺失电子的Pt催化剂在氨硼烷水解制氢反应中有更好的本征活性。（3）系统研究了Pt-Bi催化剂的电子结构、几何结构以及在甘油选择性氧化反应中的催化性能,深入探究了Bi促进Pt催化剂选择性催化氧化甘油制1,3-二羟基丙酮（DHA）的机理,并将其推广到Bi的同族金属Sb。研究结果表明,在甘油反应液里加入含Bi和Sb的添加物可以极大地促进DHA选择性提升,与负载型Pt-Bi催化剂的性能相当。Bi组分在反应过程中有浸出和表面动态重构现象,其重构主要受产物甘油酸的影响。Bi会选择性优先占据Pt NPs的高能量边棱位点,再逐渐占据Pt NPs的台阶晶面,形成DHA高选择性位点。Pt-Bi催化剂与反应物之间的螯合作用,以及Bi作为吸附原子在Pt NPs表面形成的结构位阻效应是促使DHA选择性显著提升的主要原因。（4）选取多种掺氮碳材料与电子探针分子四氰基对苯醌二甲烷（TCNQ）和四硫富瓦烯（TTF）相互作用的电子转移行为来深入探究掺氮碳材料的电子转移特性。掺氮碳材料在与电子探针分子TCNQ/TTF相互作用时,主要表现为电子给体,电子将由掺氮碳材料的HOMO轨道转移至TCNQ的LOMO轨道上。掺氮碳材料与TCNQ相互作用的强度与掺氮碳材料的吡啶氮和石墨氮含量之比呈倒火山形关系,吡啶氮和石墨氮含量之比在0.5⁰.6之间的临界点时相互作用较弱。根据该结果可以方便地评估掺氮碳材料的含氮位点分布特征。DFT计算表明,氮掺杂有利于提高石墨烯向TCNQ电子转移的能力。掺氮石墨烯与TCNQ之间电子转移行为由石墨氮和吡啶氮共同决定。与仅有石墨氮的情况相比,吡啶氮的存在会诱使石墨氮的电子转移至吡啶氮的缺陷位处。掺氮碳材料在与TCNQ相互作用时,吡啶氮和石墨氮的原子比高于临界点时,电子转移行为受吡啶氮的主导;当原子比低于临界点时,电子转移行为又主要受石墨氮的主导。