C60分子是由60个等价碳原子构成的截面二十面体，在室温下，C60固体为面心立方结构，格点上C60分子作高速无规则转动。在Tc=260K时，C60固体发生有序无序相变。在低温下，C60固体为取向有序的简立方结构，C60分子采取近似简并的两种取向，并通过热激活实现取向间跃迁。伴随温度降低，该跃迁会愈来愈慢直至冻结，被称之为取向玻璃化过程。C60固体是分子晶体，分子间相互作用比较弱，因此有可能形成取向较好的薄膜。由于C60晶体有较大的晶格常数，因此其密堆积形成的八面体和四面体空隙也较大，可以被外来气体分子掺入。由于微结构上的差异，C60薄膜及在其不同气体掺杂下的相变和玻璃化行为可能会与块材情况下有差异。同时对于C60多晶我们也可用氢气和C70进行掺杂，来研究其结构、相变、以及可能具有的磁性。我们分以下几部分给予了详细研究。 首先，我们在不同沉积速率下制备出具有(111)取向的A、B两组C60薄膜，经过XRD检验B膜由于沉积速率慢而有更好的结晶度和取向特征。在对B膜的变温Raman光谱研究中，我们看到了与单晶类似的共振模式及其变化趋势。通过研究Ag(2)模式的半高宽和相对强度的变化，我们观测到了有序无序相变的特征约在250K附近。在介电测量中，我们首次观察到了由于玻璃化转变引起的弛豫峰形。经计算A、B两组膜的激活能分别为344和305meV，大于块材值280meV。并且损耗峰的低温端变宽，峰变得不对称。 我们采用基于无序系统中存在复杂多体相互作用的Ngai模型对曲线进行了拟合，求得关联常数β为0.8和0.9，并计算出真实激活能数值，其数值与块材结果较好地符合。由此我们认为薄膜由于晶粒较小，C60分子取向跃迁会诱导局部的引力场引起晶界运动，并且反过来与C60分子的取向转动关联，引起红外发散效应，导致激活能变大。在A膜退火后，我们发现随着其结构缺陷的减少，其损耗强度逐渐较小，表明结构缺陷可以破坏C60晶格的中心反演对称性，从而诱导出固定偶极矩。 其次，我们将高压的He，O2，NO，以及Ar气体填入C60薄膜的八面体空隙中，发现对于He，O2，Ar等掺杂，其相变温度和激活能均有不同程度的降低，降低程度与块材类似。通过测量Ar气掺杂的介电损耗峰高度随时间变化关系，发现在薄膜中气体扩散行为远比块材来得迅速。同时，我们发现NO在低浓度掺杂时会降低相变温度Tc并显著增大激活能，但是高浓度情况下则完全没有相变和弛豫特征，表明NO与C60分子间有较强的关联作用。另外，在所有充气样品的第一次介电实验中，其介电常数谱在低温区均出现类似相变特征的极小值，第二次重复实验均消失。通过检测充氩样品损耗峰随时间变化，我们认为该特征与气体分子在C60八面体间隙中的非二项式的高浓度分布有关。 再次，通过高温高压直接氢化法，我们发现在200℃ 10.5Mpa条件下H2不能与C60分子反应，而是填入其八面体空隙。我们用NMR方法测出了其氢共振峰的位置、半峰宽、自旋-晶格弛豫时间，并给出了其扩散半衰期。在400℃12Mpa条件下，我们成功地合成了C60氢化物。质谱显示其中有746质量数的分子，表明我们样品中有C60H26成分。XRD结果显示其可能存在fec和bcc两种相结构，并估计了其晶格常数。在DSC谱的274和295K分别观测到可能是结构相变的吸热峰，其在40天后消失，表明氢化物中存在不稳定结构。通过SQUID实验我们发现其具有铁磁性，其居里温度应该远高于300K。我们还在磁化强度温度谱75K附近观测到一个极值，其有可能对应一个磁性相变或者是一个类似于C60分子的取向玻璃化转变。 最后，我们用“溶剂稀释法”制备出了C70含量0-10％的C60/C70合金．X射线衍射实验表明在其晶体结构中有六方相的存在，并且这种层错特征随C70浓度的增大而增强．介电测量表明该C60/C70晶体的一级相变转变温度随C70浓度的增大而降低．在13C的核磁共振谱中，除C60本身的主峰外，我们还发现在高场方向有另一峰出现，该峰随C70含量增大而增高，对于这一个峰，我们认为是源于C70分子引起的抗磁环流效应．在C60/C70晶体的六方相中，C60及C70分子是绕着其分子的三度轴转动，该三度轴与其晶体学的六度轴平行．上述分子的转动与纯C60晶体中分子球的三维无规自由转动的相比较，其分子转动自由度减少，从而导致高温相自由能的降低．这样，从高、低温相之间的能差的减小就能够合理解释该晶体有序无序相变温度的降低。