本文用蒙特卡罗方法和分子动力学方法对单壁纳米碳管的储氢性能进行了研究。 首先，用蒙特卡罗方法研究了化学势对计算机模拟单壁纳米碳管储氢性能的影响，并讨论了Lennard-Jonse势函数和Corwell-Brown势函数在单壁纳米碳管储氢计算中的差异。用Brenner键序势分子动力学方法研究了单壁纳米碳管阵列的稳定结构。得到的主要结论如下：(1)单壁纳米碳管阵列以三角形紧密排列为最稳定结构，管间距一般在0.32nm左右。当单壁纳米碳管的管径小于3nm时没有发现明显的变形和单壁纳米碳管阵列的膨胀，而当单壁纳米碳管的管径大于3nm时发现单壁纳米碳管的管壁发生不同程度的变形。随着单壁纳米碳管管径的增加，单壁纳米碳管的端口从圆形逐步转变为六角型。(2)用来描述碳氢之间长程相互作用的有Lennard-Jonse势和Corwell-Brown势。后者因为考虑了石墨烯片极化率的各项异性特性，所以比只考虑各向同性的势函数更精确地描述石墨烯片周边的一些吸附性能。计算结果表明，两种势函数反映在单壁纳米碳管吸附势能上有一定的差别，大约为0.4kJ/mol，但对吸附量的影响不到0.2％。因此，使用Lennard-Jonse势也能很好地描述单壁纳米碳管的氢吸附性能。而且，Lennard-Jonse势函数的计算成本比Corwell-Brown势函数低。(3)蒙特卡罗方法研究氢在单壁纳米碳管中的吸附性能时，确定单质氢的化学势大小，将对最终结果产生很大的影响。通常化学势可由物质的状态方程和热力学麦克斯维尔关系得到。计算结果表明，由状态方程和麦克斯维尔关系计算得到的化学势用于蒙特卡罗方法时，得到的氢气密度与实验测得的密度相差很多。通过设计的空白实验方法，可以得到比较符合实际情况的化学势，采用这个化学势计算的结果与实验结果接近。 影响单壁纳米碳管阵列储氢性能的因素很多，包括单壁纳米碳管阵列的管间距、单壁纳米碳管的管径和缺陷等。 吸附势能叠加和其利用率是相互影响和作用的。当吸附质的压强低时，单壁纳米碳管的吸附性能主要受吸附势能的叠加的影响，所以小管径单壁纳米碳管的吸附性能优于大管径的单壁纳米碳管。随着吸附质压强的增加可容纳吸附质的空间因素开始发挥作用，可容纳吸附质的空间与单壁纳米碳管的管径成正比。两种相互矛盾的因素相互竞争的结果，使得当单壁纳米碳管的管径为2nm左右时((15，15)型单壁纳米碳管)中空管的吸附能力最高(包括质量百分比和体积百分比)。 单壁纳米碳管中的各种缺陷对储氢性能也有影响。考查了其中管壁缺陷和结构缺陷对储氢性能的影响。结果表明管壁缺陷对单壁纳米碳管阵列的储氢量无贡献，但对单壁纳米碳管储氢的动力学产生促进作用。同时纳米碳管阵列中会出现排列产生的结构缺陷，能够使无法发挥吸附能力的管间孔成为有效吸附位而提高单壁纳米碳管阵列的储氢容量。 增加管间距和引入结构缺陷都会提高单壁纳米碳管阵列的储氢量。原因是上述两种措施会使单壁纳米碳管的外表面充分发挥其吸附作用。因此，单壁纳米碳管储氢量的极限值应该是单根单壁纳米碳管或者充分分散的单壁纳米碳管的储氢量。我们计算得到单壁纳米碳管在温度298.15K和压力15MPa下的最大储氢量是～2.5％质量百分比。 气体的吸附过程决定于多孔物质的表面和孔结构。低温下氮气吸附是研究多孔物质表面和孔结构的最常用的手段。用DFT(DensityFunctionalTheory)方法分析单壁纳米碳管的低温氮气吸附等温线，得到了以下结论：(1)单壁纳米碳管存在具有表面能不同的多种吸附中心——表面能分布曲线由多个不连续的分布峰组成。表面能主要集中在6.8～11.1kJ/mol的范围，而且在15.8kJ/mol处有较强的分布峰。计算结果表明实验得到的表面能为10kJ/mol左右处的分布峰对应于单壁纳米碳管的管腔的表面能，12～13kJ/mol处的分布峰对应于楔形孔的表面能，而样品中含有的部分小管径双壁纳米碳管的内管腔是最高表面能的提供者。当管间距为0.32nm时，单壁纳米碳管阵列中IC孔无法提供有效吸附位置。(2)单壁纳米碳管吸附性能与过氧化氢处理时间有关。过氧化氢处理时间为2小时的样品的吸附性能比过氧化氢处理时间为15分钟和4小时的样品的吸附性能好。时间过长不利于提高其吸附性能。