室温磁致冷技术具有绿色环保、高效节能的优点，是公认的气体压缩致冷的替代技术，具有广泛的应用前景。这项技术应用的关键是能否获得具有大磁热效应的新材料。后者是近年来国际上非常关注的问题。本论文系统研究了具有重要应用前景的典型磁致冷材料LaFe13-xSix和Eu0.55Sr0.45MnO3的磁体积效应、磁耦合规律及一级相变体系熵变的控制、电子熵变与晶格熵变的影响以及短程磁序对磁熵变的影响等关键科学问题。主要取得了如下成果：　　 1.检验了Bean-Rodbell模型在LaFe13-xSix中的适用性，基于实验数据确定了对应于该系统的各个模型参数，发现Bean-Rodbell模型可以很好的描述吸氢、加压产生的磁体积效应。进一步研究了化合物磁耦合与相体积(顺磁态)之间的关系，发现不论用何种方式改变相体积，居里温度随晶格常数的增加线性增大(～1510K/A)，这一结果表明，LaFe13-xSix及其间隙化合物的磁耦合完全由Fe-Fe间距决定。　　 2.系统研究了间隙原子H、C对LaFe11.5Si1.5Mδ(M=H，δ=0、1.2、2；M=C，δ=0-0.5)结构的影响，发现引入间隙原子会导致品格常数增大及Fe-Fe键长的规律性变化，最短的Fe-Fe键对LaFe11.5Si1.5及其间隙化合物的磁耦合起重要作用。　　 3.系统分析了La1-xRxFe11.5Si1.5(R=Ce、Pr和Nd)的稀土掺杂效应，发现R-Fe之间存在很强的铁磁耦合，可使居里温度上升～11％。进一步研究发现R-Fe间的耦合强烈依赖于稀土元素的种类，当R从Ce到Pr再到Nd依次变化时R-Fe间耦合作用逐渐增强，结合稀土过渡族金属间化合物的一般规律对这一现象作了合理解释。　　 4.系统研究了LaFe11.5Si1.5压力下的磁熵变，结果表明压力不仅使化合物的居里温度降低，还可提高熵变，当压力从0升高到0.45 GPa时，熵变从23.8J/kgK增加到29 J/kg K.这一工作表明压力可以有效控制材料的熵变。进一步研究了稀土R、过渡金属Co、Si及间隙氢掺杂对熵变的影响。基于实验结果，得到了△S-Tc变化规律，并提出了这类化合物潜在磁致冷材料应具备的条件。　　 5.系统研究了LaFe13-xSix伴随一级相交的熵变，给出了晶格熵变表达式，并结合实验数据和平均场理论，计算得到了磁、电子和晶格熵变。结果表明，体系的磁熵变在总熵变中是主要的，晶格熵变部分抵消了磁熵变。电子熵变数值较小可以忽略。　　 6.研究了Eu0.55Sr0.45MnO中短程磁序对墒交的影响。实验上通过直流磁化率测量发现样品在顺磁态下存在具有7-10Mn离子的超顺磁性团簇。这种短程磁序大大降低了顺磁相的磁熵，因此抑制了顺磁-铁磁相产产生的磁熵变。0-5T磁场变化时，得到的最大熵变为～7 J/kg K仅为理论值的约五分之一。分析表明，这是因为体系中存在尺寸为9 Mn离子的磁性团簇。这一结果表明，破坏短程磁序将有利于熵变的提高。