水与二氧化硅(SiO2)表面的接触是自然界中一种十分普遍的现象。无论在自然的环境中，还是在一些现代的科技应用中，水与二氧化硅的界面性质都起到了十分关键的作用。然而，尽管其如此重要，目前对二氧化硅表面上水的微观性质的理解还非常匮乏。本文采用基于第一性原理的总能计算和分子动力学模拟方法，从原子层次上研究了水在羟基化二氧化硅晶体表面的相互作用及其吸附结构。 我们从最典型的晶体二氧化硅β-cristobalite的(100)和(111)两个羟基化表面出发，继而推广到自然界最稳定的晶体二氧化硅α-quartz(0001)表面上，系统地研究了水与羟基化二氧化硅表面的相互作用规律，得到了水在低覆盖度下的各种吸附结构，首次预言了一种新的二维冰相的存在。首先，水是通过与表面羟基形成多个氢键作用发生吸附的。其次，二聚体水分子中的氢键作用在吸附后得到显著的增强，甚至还强于吸附在金属表面的情况。但在更高的覆盖度下，依赖于不同的表面结构，单层水会表现出丰富的吸附结构。 尤为有趣的是，在β-cristobalite(100)表面上，我们首次预言了一种新的二维冰结构：它是由非常有序的四角和八角的水环交替组成的氢键网络结构。其中每个水分子都达到了形成4个氢键作用的饱和状态，满足了结冰的基本原则。实际上，它的基本组成单元可以看作是四角氢键水环。这些四角氢键水环沿对角线方向平行排列，再由氢键连接就会得到有序的二维冰结构。因为其规则的排列图案，我们将它命名为二维镶嵌冰(2Dtessellation)。具有这种特殊结构的冰，在其体态结构甚至在以前的任何表面研究中都未曾报道过。另外，计算得到的振动谱分析还表明，该二维镶嵌冰中还存在两种强弱不同的氢键类型：基本组成单元四角水环内部的氢键作用要强于外部的氢键作用。特别需要指出的是，我们的分子动力学模拟结果显示，β-cristobalite(100)表面上二维镶嵌冰结构可以在室温300K下稳定存在。这将为该二维冰结构在实际中的应用价值提供了前提条件，例如人工降雨等。 在α-quartz(0001)表面上，我们发现单层水吸附时会形成比较平坦的双层结构(flatbilayer)，类似于体态冰ice-Ih的双层冰。无论在热力学角度还是从动力学过程研究结果都表明，H-down结构比H-up结构都要稳定的多。通过对OH振动进行振动谱识别的办法，我们发现α-quartz(0001)上双层冰结构中也存在强弱不同的两种氢键作用。但其来源完全不同于β-cristobalite(100)上二维镶嵌冰的情况。 在完全羟基化或存在配位不足的O*缺陷的两种a-quartz(0001)羟基化表面上，Na离子存在不同的水合过程和吸附机制。随着水分子数目的增多，完全羟基化表面上的Na离子由最初与表面的直接键合逐渐转换成通过水分子吸附的水合Na离子状态；而在O*缺陷附近，Na离子一直保持Na-O*键合不断裂。研究还发现，Na离子的第一水合圈内最多有4个水分子，而配位不足的O*可以取代其中之一停留在第一圈层内，并使Na离子一直靠在表面上。