【摘 要】
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随着现代科学的逐渐进步,纳米级核壳结构的催化剂开始进入人们视线。纳米级核壳催化剂主要是由一种纳米粒子通过化学间相互作用将另外一种纳米粒子包裹起来形成有序的组装结构,该种结构可以在提高催化性能的同时有效地防止活性位的迁移和聚集。CuO作为一种常见的催化剂,因具有1.2 e V～1.5 e V的带隙和独特的光化学性质,而被广泛应用于光催化领域,但由于CuO本身会发生光生e/h+高重组率,所以研究人员们
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随着现代科学的逐渐进步,纳米级核壳结构的催化剂开始进入人们视线。纳米级核壳催化剂主要是由一种纳米粒子通过化学间相互作用将另外一种纳米粒子包裹起来形成有序的组装结构,该种结构可以在提高催化性能的同时有效地防止活性位的迁移和聚集。CuO作为一种常见的催化剂,因具有1.2 e V～1.5 e V的带隙和独特的光化学性质,而被广泛应用于光催化领域,但由于CuO本身会发生光生e/h+高重组率,所以研究人员们通常情况下会采用掺杂其他材料的手段来降低e/h+复合机率。本文以利用CuO来抑制纳米Cu核的团聚,使Cu核与CuO壳层间产生协同作用为目的,选用纳米Cu作为催化剂载体,CuO为壳的Cu@CuO核壳材料,探究Ag元素的掺杂对该结构各方面性能的影响。论文分为模拟计算和实验两部分:利用Materials Studio 8.0模拟软件构建Cu@CuO核壳结构模型,对比Ag原子掺杂前后对Cu@CuO的电子结构、催化性能等影响;采用化学镀的方法制备了Cu@CuO、Cu@CuO/Ag的样品,对模拟结果进行一定的实验验证,其结果如下:建立7种Ag原子掺杂在Cu@CuO上的结构模型,计算结果表明;当Ag原子在O-O原子之间的洞位时的掺杂行为最有可能发生;电荷转移分析得出:Ag原子的掺杂会使Cu@CuO核壳结构本身的电势降低,从而使Cu@CuO/Ag表面性质更加活泼;能带分析结果表明:Cu@CuO/Ag的带隙值为0.133 e V,Cu@CuO的带隙值为0.263 e V,Cu@CuO/Ag的稳定性更低所以催化反应更容易进行;HOMO-LUMO的计算结果显示:Ag原子的掺杂使Cu@CuO表面上某些Cu原子周围的孤电子对增多,内部Cu核的孤电子对消失;通过对H2O2分解路径的模拟,明确了H2O2在Cu@CuO、Cu@CuO/Ag核壳结构上的分解途径都是O-O键先断裂,即:H2O22OH H2O+O,且Ag原子的掺杂加快了H2O2的分解速度。制备Cu@CuO、Cu@CuO/Ag两种样品,通过XRD分析结果表明:Ag的掺杂使晶体内部产生晶格畸变,吸收峰发生左移;TEM结果表示:Cu@CuO/Ag中Ag元素以长方形纳米条的形式附着在CuO壳层,且Ag的掺杂会引起Cu与CuO之间界面边界模糊。光催化性能测试结果表明:Cu@CuO/Ag对甲基橙溶液的降解速率在氙灯照射20 min～30 min时有明显的提高,且在经过40 min后Cu@CuO/Ag降解的甲基橙溶液吸光度降低至1.5 a.u左右,而使用Cu@CuO降解的甲基橙溶液吸光度维持在2.7 a.u左右,说明Ag的掺杂提高了Cu@CuO对甲基橙的降解速率。
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