【摘 要】
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热电材料是能直接实现热能与电能相互转化的一种新型绿色能源材料,为废热回收再利用和节能减排提供了一种有效的解决方案。具有CaAl2Si2晶体结构的Sb基Zintl相化合物AM2Sb2（A:Ca、Ba、Sr、Yb或Eu;M:Mn、Zn、Mg或Cd）拥有“电子晶体-声子玻璃”的独特结构,能够满足理想热电材料所必备的很多条件而备受热电研究者的青睐。其热电性能优化研究多采用A位点替代掺杂或者M位点替代掺杂,
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热电材料是能直接实现热能与电能相互转化的一种新型绿色能源材料,为废热回收再利用和节能减排提供了一种有效的解决方案。具有CaAl2Si2晶体结构的Sb基Zintl相化合物AM2Sb2（A:Ca、Ba、Sr、Yb或Eu;M:Mn、Zn、Mg或Cd）拥有“电子晶体-声子玻璃”的独特结构,能够满足理想热电材料所必备的很多条件而备受热电研究者的青睐。其热电性能优化研究多采用A位点替代掺杂或者M位点替代掺杂,通过调控载流子浓度增强电学性能和增强声子散射降低晶格热导率,最终实现热电性能的提升。然而,AM2Sb2基热电材料目前仍面临一些问题,主要包括热电性能调控和优化手段单一。因此,探索热-电输运调控的新方法、新机制,对于推动AM2Sb2基热电材料的发展及应用具有重大的意义。本文针对以上问题,以YbZn2Sb2为研究对象,从探索电、声输运行为调控的新方法、新机制出发,分别研究了La掺杂对LaxYb1-xZn2Sb2体系热电性能的影响规律和InSb原位复合协同调控Yb1+y%Zn1.90In0.10Sb2/y%（InSb）体系热电性能的机理,以及Sb位点替代效应调控YbZn2Sb2-xBix体系电-声输运行为的机制,主要研究工作如下:（1）LaxYb1-xZn2Sb2体系的热电性能研究LaxYb1-xZn2Sb2是一种重掺杂的窄带隙p型半导体,其电导率随La掺杂量增加而降低,而Seebeck系数却相反地得到增大。此外,掺杂引入的点缺陷增强声子散射,使得室温晶格热导率从3.4 Wm-1K-1降低到2.3 Wm-1K-1。得益于几乎保持不变的功率因子和显著降低的热导率,La0.01Yb0.99Zn2Sb2获得了该体系的最大ZT值0.4,相比母体ZT值提高了18%。并且,在Yb位采用施主杂质掺杂,通过三价La替代二价Yb,研究分析发现La掺杂对载流子浓度的影响并不显著。（2）纳米InSb原位复合自发提高迁移率和增强声子散射研究采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和扫描透射电子显微镜（STEM）,以及能量色谱（EDS）等分析技术对Yb1+y%Zn1.90In0.10Sb2/y%（InSb）进行表征与分析,首次在原子尺度上直接证实YbZn2Sb2原胞的铺层顺序是-Yb-Sb-Zn-Zn-Sb-,同时发现原位生成的InSb包括结构连贯性和非结构连贯性两种类型。在协同调控热、电性能的过程中,原位生成的InSb扮演了两个角色:一是“声子势垒”角色,增强声子散射,将晶格热导率减小到0.7 Wm-1K-1;二是“电子沟道”角色,增强迁移率,将室温迁移率从56 cm2V-1s-1提高到162 cm2V-1s-1。原位生成的InSb在一定程度上减弱了电导率、Seebeck系数和热导率三者间的依赖程度,实现了电学性能和热学性能的同时优化,使得ZT值提高了200%。通过高温Hall测试、对比实验和迁移率“平行结构”模型,以及STEM研究,得出一个结论:InSb能够在整个测试温度范围内有效增强纳米复合物的迁移率。（3）Bi掺杂调控费米能级增强热电性能研究利用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱以及X射线光电子能谱（XPS）等分析技术,较全面地表征分析了YbZn2Sb2-xBix,结果表明Bi原子成功地部分替代共价键网络（Zn2Sb2）2-中的Sb。通过Bi掺杂,实现了载流子浓度从12.7×1019cm-3到16.0×1019cm-3的线性调控。其本质原因是Bi掺杂改变了费米能级与价带间的能量差（Ev-EF）。此外,Sb位点替代效应还能调控有效质量的大小,使其从m*～0.62 me增加到m*～0.85 me,从而显著提高了电学性能。不仅如此,Bi掺杂还能引入大量点缺陷,增强声子散射,使晶格热导率接近甚至低于理论极限值(κLlimit=0.5 Wm-1K-1)。采用Callaway模型得到的理论数据与实验数据吻合良好,较好地分析与解释了这种现象。最终,实现了电-声输运行为的协同调控,使ZT值提高了32%。
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