近一个世纪以来,室温超导一直是极具挑战性的前沿研究课题。根据传统超导体的BCS理论,材料的德拜温度与质量的平方根成反比,因此理论预言固态氢转变为金属态后将成为高温超导体甚至室温超导体。压力是实现金属氢的最有效途径,但是目前实验压力已经达到495 GPa左右,仍然没有获得氢金属化的直接证据,需要更高的实验压力进一步研究,但是实验上500 GPa以上超高压力的实现以及相应的表征技术都具有很大的挑战。直到2004年Ashcroft提出将较大体积的非氢原子引入氢的晶格中形成富氢化合物,由于化学预压的作用,富氢材料比纯氢更容易金属化,是潜在的高温超导体。2014年,本课题组原创性的预测H₃S在高压下的T_c突破200 K,打破了铜基氧化物所保持的超导记录,后被德国、日本及本课题组的高压实验所证实,这一研究工作引领了富氢化合物的新一轮研究热潮。最近,高压下合成的新型富氢化合物LaH₁₀再一次获得创纪录的超导转变温度250 K,开创了超导的新纪元,因此富氢化合物成为室温超导体的最佳候选体系。理论预测结果表明镧氢化物具有独特的H笼构型,而高温超导电性与H的笼型结构密切相关。结合化学预压理论,非氢元素中选择原子量更重的、价电子更多的元素单质,将有助于高配比氢化物的形成。为了继续寻找潜在的高温超导体,我们选取镧系中的典型金属单质与氢单质在常温高压、高温高压的条件下进行合成,利用原位高压同步辐射XRD和原位高压电学表征手段结合第一性原理计算,对新型镧系金属氢化物进行了结构和性质研究,探究了金属原子对镧系金属氢化物的结构和超导所起的作用,总结了部分镧系金属氢化物的超导规律性变化,获得了如下创新性成果:1.首次获得了超导的镧系镨超氢化物。镧系金属单质Pr与H₂和NH₃BH₃采取不同的氢源分别在“冷压”和“热压”两个路径下合成新型镨氢化合物。研究结果发现,在0¹30 GPa范围内合成了新型富氢化合物F4?3m-PrH₉、P6₃/mmc-PrH₉、Fm3?m-PrH₃及P4/nmm-PrH_3-δ。其中F4?3m-PrH₉和P6₃/mmc-PrH₉均具有与Fm3?m-LaH₁₀和P6₃/mmc-CeH₉相似的氢笼构型。原位高压电阻测量结果显示合成的PrH₉在降温过程中温度达到9 K时电阻突然下降,表明其可能的超导转变温度低于9K。通过进一步的理论计算结果发现谱超氢化物中磁有序和电声相互作用在极接近的压力范围内共存,这可能是导致其超导转变温度较低的原因。研究结果表明,La-Ce-Pr系列氢化物的超导转变温度随La-Ce-Pr元素的原子量增加而下降。2.获得反铁磁性的钕超氢化物。镧系中较重的钕单质与氨硼烷在高压下进行化合,通过激光加热金刚石对顶砧技术及原位高压实验技术,结合理论计算方法,在90-140 GPa的压力范围内发现了三个新型的富氢化合物:I4/mmm-NdH₄,C2/с-NdH₇及P6₃/mmc-NdH₉,其中原位高压电阻测量实验在5K-300K范围内未观察到P6₃/mmc-NdH₉的超导转变。磁性计算结果显示:I4/mmm-NdH₄,C2/c-NdH₇和P6₃/mmc-NdH₉分别具有与[112],[144]和[231?]共线的反铁磁性,这是首次在氢化物体系中发现具有强磁性的富氢化合物。与镧氢化物相比,钕元素核外电子中f电子数目的增加使得钕氢化物具有较强的磁性,从而抑制了钕氢化物基于电子-声子耦合的传统超导电性。进一步明确了磁性是影响富氢化合物传统超导电性的重要因素。3.获得具有强磁性的铕超氢化物。我们继续探究了具有更多f电子的镧系元素铕氢化物。结合已经在Pr-H和Nd-H两个体系得到合成条件的经验,在110GPa激光加热Eu和AB的混合物,我们合成了超氢化物F4?3m-EuH₉和P6₃/mmc-EuH₉。磁性分析显示,与氢化钕相比铕氢化物的总磁矩显着增加。我们发现,立方相的EuH₉呈现与钕氢化物类似的反铁磁性,另外在镧系金属氢化物中首次发现了呈现铁磁性的P6₃/mmc-EuH₉。