本文从密度泛函理论为基础的第一性原理出发，采用广义梯度近似(GGA：Generalized Gradient Approximation)，运用全势能线性缀加平面波(FLAPW：Full Potential Linearized Augmented Plane Wave)方法，首先系统的研究了镧基储氢材料中间相中氢原子的微观组态和占据规律，通过优化得到了LaNi<,5>H<,x>(x=2，3，4，5)的稳定结构和电子性质；另外，优化计算LaNi<,5>He晶体结构来探求氚衰变后氦在合金中的占据位置；并通过氢化物LaNi<,5>H<,5.5，5>He<,0.5，1>和LaNi<,5>H<,6.5,6>He<,0.5,1>以及衍生物LaNi<,4.5>A1<,0.5>H<,6.5.5.5>He<,0,0.5,1>建模研究，对镧基储氢材料氢化物中氦行为进行了详细探讨；以上计算结果均与相关实验数据进行了对比首次对LaNi<,5>H<,2，3,4，5>进行了建模研究，经过优化得到稳定的晶体结构，从理论上验证其存在性，并计算给出了它们的电子密度以及状态密度图。结果表明，几种稳定模型中，H原子最终稳定地排布在基平面(12n位)和中间面(6m位)上，并且由于第一个氢原子占据在12n格位后，引起晶胞体积膨胀，使得第二个氢原子优先占据中间面的6m格位，当氢原子个数从3增加到5时，氢原子在12n格位和6m格位交替占据。通过态密度和电子密度分析，H易与Ni离域形成共价键，而与La成键情况不明显；La原子与Ni原子之间的相互作用随着H原子的增加而有所减弱。 对LaNi<,5>He晶体结构，构建了七种不同模型，优化结果表明，氦在十二面体间隙(1b)的能量最低，因此氚衰变后，氦原子优先占据该间隙位置。通过对氦迁移曲线的分析可得，氦原子可以从其他间隙位越过一定的势垒向十二面体间隙扩散与迁移。通过对LaNi<,5>H和LaNi<,5>He二者态密度、电荷密度以及等势面分布的比较发现，La原子和Ni(2c)原子之间电荷密度的降低和势垒的升高，导致了它们之间成键的减弱。 对于LaNi<,5>H<,5.5,5>He<,0.5.1>，优化结果表明，氚衰变后的He原子易占据于四面体间隙(6c<,1>)位，而不再是十二面体(1b)格位，这也与XRD的分析结果是一致的。通过对态密度和电荷密度的分析可得，随着体系氦含量的增加，在价带的低能部分带隙逐渐增大；并且在-4.0 eV处出现一个新的窄而高的峰，主要是He的s轨道形成的。另外，氦原子的电荷密度在空间局域性较强，与周围的La原子和Ni原子没有明显的成键现象；并且He原子四周的电荷密度较低，整个He原子处于一个较深的势阱处。 首次对LaNi<,5>H<,6.5,6>He<,0.5.1>进行了理论计算，计算结果也证实了在氢化物中氦原子优先占据四面体间隙6c<,1>格位，与LaNi<,5>H<,5.5,5>He<,0.5.1>的计算结果是一致的。与LaNi<,5>H<,7>相比，计算后的晶胞参数a增大了约0.05A，而晶胞参数c却有减小的趋势。 为了研究LaNi<,4.5>Al<,0.5>氢化物中氦的行为，首先对LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,6>构建模型并优化，得到其稳定结构；在此基础上对LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,5.5>He<,0.5>和LaNi<,4.5>Al<,0.5>H<,5>He中的氦行为进行了初步探讨。