论文部分内容阅读
甲基丙烯酸甲酯(methyl methacrylate,MMA)是一种重要的聚合单体,主要用作生产有机玻璃、模塑料、腈纶、涂料和医药功能高分子材料等。在各种工艺路线中,异丁烯(isobutene,IB)为原料经由甲基丙烯醛(methacrolein,MAL)的合成路线以原子经济性较高(74%)、原料丰富和工艺流程短等特点,成为极具竞争力的甲基丙烯酸甲酯生产的新途径。
本文针对甲基丙烯酸甲酯生成的关键步骤一甲基丙烯醛一步氧化酯化的催化剂及反应过程的关键科学问题进行了系统的应用基础研究,主要创新性成果如下:
(1)采用浸渍法制备了用于甲基丙烯醛氧化酯化生产甲基丙烯酸甲酯的催化剂,考察了不同载体种类、不同Pd前驱体和不同助剂对催化剂性能的影响,筛选出了活性高的催化剂。应用现代表征技术,研究了催化剂的制备、结构与反应性能的关系,为改进催化剂提供了理论依据。
(2)采用筛选出的Pd5Pb5Mg2/γ-Al2O3催化剂,考察了温度、压力、原料比等工艺参数对实验结果的影响,获得了在该催化体系中的反应规律及动力学方程,为反应器设计及工业放大奠定了基础。
(3)采用现代表征手段,探讨了催化剂失活的原因,通过改进组分及工艺条件,探索了催化剂再生和保持活性的方法。建立并运行了连续反应装置,为工业化积累了基础数据。